改性纳米ZSM-5催化剂上甲苯与碳酸二甲酯选择甲基化合成对二甲苯.pdfVIP

石油学报(石油加工) 2011年 10月 ACTAPETROLEISINICA (PETROLEUMPROCESSINGSECTION) 第 27卷第 5期 文章编号 ：1001—8719(2011)05—0719—06 改性纳米 ZSM一5催化剂上 甲苯与碳酸二甲酯 选择 甲基化合成对二 甲苯 谭 伟，赵 岩，吴宏宇，王祥生，郭新 闻 (大连理工大学 化工与环境生命学部，精细化工 国家重点实验室，辽宁 大连 116024) 摘要 ：以(6 SiO +5 P。O +3 MgO)／纳米 ZSM一5为催化剂 ，在固定床反应器中，考察了甲苯 (T)与碳酸二 甲 酯 (DMC)甲基化合成对二 甲苯 (Px)的反应性能，特别是反应温度、水和 甲苯与 DMC摩尔 比对反应性能的影响， 并与 甲醇 (M)用作烷基化试剂 的反应进行 了对 比。结果表 明，DMC为烷基化试剂时，PX选择性达 97 ，反应 40h后，催化剂很快失活。采用热重和紫外拉曼光谱对反应 70h后的催化剂进行表征 ，发现用 DMC作烷基化试 剂时，催化剂积炭量较大，反应 中引入水能在某种程度上减缓积炭的生成 。 关 键 词 ：甲基化 ；纳米 ZSM一5；甲苯 ；碳酸二 甲酯 ；甲醇 ；对二 甲苯 中图分类号 ：TQ241．1 文献标识码 ：A doi：10．3969／j．issn．1001—8719．2011．05．010 Shape--SelectiveM ethylation ofTolueneW ithDimethylCarbonateIntoP_’XyleneOver ModifiedNano-ScaleHZSM _5Catalyst TAN W ei，ZHAO Yan，W U Hongyu，W ANG Xiangsheng，GUO Xinwen (FacultyofChemical，EnvironmentalandBiologicalScienceandTechnology，StateKeyLaboratoryofFineChemicals DalianUniversityofTechnology，Dalian116024，China) Abstract：Shape—selectivemethylationoftoluene(T)withdimethylcarbonate(DMC)intoP—xylene (PX)wascarriedoutinacontinuousflow fixed—bedreactorover(6 SiO2+5 P2O5+3 MgO)／ nano—scaleZSM一5 catalyst． The influences of various reaction conditions， including reaction temperature，waterandT／DMCmolarratio，onthereactionconversionandPX selectivitywere investigated．Thecatalyticperformancesofcatalystin themethylation reaction with DMC and methanolasalkylationagentwerecompared．TheresultsshowedthatDMC can beused asthe alkylationagentinthemethylationoftoluene，and thePX selectivityreached97 ．However，the catalystdeactivatedquicklyafter4Ohonstream．Thespentcatalystswerecharacterizedbymeans ofTG—DTA andUV—Raman，which indicated thatthecoking on thecatalystwasserious，when d