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氧化钨和碳化钨纳米纤维的电纺法制备及其电催化性能论文
Classified Index: TB43
U.D.C: 620
Dissertation for the Doctoral Degree in Engineering
PREPARATION OF TUNGSTEN OXIDE AND
TUNGSTEN CARBIDE NANOFIBERS BY
ELECTROSPINNING AND THEIR
ELECTROCATALYTIC PROPERTIES
Candidate : Zhou Xiaosong
Supervisor : Prof. Yu Jie
Academic Degree Applied for : Doctor of Engineering
Speciality : Materials Physics and Chemistry
Affiliation : Shenzhen Graduate School
Date of Defence : June, 2012
Degree-Conferring-Institution : Harbin Institute of Technology
摘 要
摘 要
碳化钨(WC)和氧化钨(WO )都具有多方面的功能特性,因而具有重要的应
3
用潜力。WC 由于其表面电子结构与铂类似,作为催化剂在许多化学反应中都
表现出良好的催化活性;特别是作为燃料电池阴极氧还原催化剂展现了明显的
催化活性和很强的抗 CO 毒化能力,有可能替代贵金属成为一种廉价的燃料电
池催化剂。WO3 由于其独特的气敏性质、优良的场发射性质以及光催化活性,
使得其在气体传感器、场发射器件和光催化剂等方面都有很好的应用潜力;同
时 WO3 作为燃料电池阳极催化剂也显示了明显的催化活性,具有良好的应用前
景。本文利用静电纺丝法制备了 WC 纳米纤维、WO3 纳米纤维以及表面具有纳
米片状结构的 WO3 纳米片纤维,并研究了其针对燃料电池催化剂应用的电催化
活性。其中 WC 纳米纤维对燃料电池阴极氧还原反应(ORR)表现出了良好的电
催化活性;WO3 纳米纤维以及 WO3 纳米片纤维对酸性电解液中阳极氢氧化反
应表现出了突出的电催化活性。本论文的主要研究工作如下:
以偏钨酸铵(AMT)为钨源,聚乙烯吡咯烷酮(PVP, Mw=1300000)为粘结剂,
利用电纺法制备了 AMT/PVP 前驱体纳米纤维。主要研究了电纺溶液中 AMT
和 PVP 的浓度对前驱体纤维形貌的影响。建立了制备结构可控的 AMT/PVP 前
驱体纳米纤维的电纺工艺。
通过对 AMT/PVP 前驱体纳米纤维的氧化处理制备了直径在 80-300nm 的
WO3 纳米纤维。测试了酸性溶液中 WO3 纳米纤维对氢氧化反应的电催化活性,
研究了 WO3 纳米纤维的直径和成分对其氢氧化电催化活性的影响。通过加入炭
黑改善导电性的方法提高了 WO3 纳米纤维的电化学活性,研究了电化学活性对
炭黑加入量与 WO3 纤维之间比例的依赖关系,并获得了其最佳值。
采用酸化处理制备了具有纳米片状结构的 WO3 纳米片纤维,通过施加电场
控制反应速率实现了纳米片结构的控制生长。研究了前驱体氧化钨纳米纤维的
制备温度和酸化处理施加电压值对纳米片结构、相组成和电催化性能的影响,
获得了优化工艺参数。制备了由厚度从几纳米到几十纳米、长度从几十纳米到
几百纳米不等的纳米片组成的 WO3 纳米片纤维。测试了其对酸性电解液中阳极
氢氧化反应的电催化活性,获得了迄今报道最高的氢氧化电催化活性,在相同
峰电位时其峰电流密度远高于 20wt%-Pt/C(E-TEK)催化剂,表现出了突出的氢
氧化电化学活性。
以 AMT/PVP 纳米纤维为前驱体,首先制备 WO3 纳米纤维,然后通过在
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