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Cr/ZSM-5催化二氧化碳氧化乙烷脱氢 摘要 通过TPR (程序升温还原)、TPO（程序升温氧化）、FTIR（傅里叶变换红外光谱）以及XAFS（X射线精细结构谱H-ZSM-5 (SiO2:Al2O3 190)催化剂上，负载于沸石分子筛上的Cr6+ = O或Cr5+= O是催化剂的活性物种。相反，在较低活性催化剂上，则含有少量的Cr6+（或Cr5+）。在773K、乙烷的作用下，Cr6+或Cr5+被还原成具有八面体结构的Cr3+，在673-773K时，被还原的铬在CO2作用下再氧化为Cr6+（或Cr5+）。铬的氧化还原循环过程对催化剂的高活性有重要作用。 1.导言最近，化的原料天然比重。天然气通常含有10％的乙烷，乙烷浓度煤。化工热乙烯重要中间体。热转换是化业一从节能的角度来看，催化脱氢优于热脱氢。有两种类型的脱氢：简单脱氢和氧化脱氢。最近，研究催化剂往往是针对氧化脱氢使用氧气或空气作为. 二氧化碳乙苯催化脱氢低碳烷烃（ C2C4 ）催化脱氢是一种很有前途的非常规（或共同原料气）氧化剂二氧化碳吸热脱氢反应供热，稀释剂提高低碳烷烃转化平衡催化剂。最近已经有若研究。等研究二氧化碳Cr2O3的分子筛参与氧化乙烷脱氢发现顺序（Cr2O3 /SiO2 Cr2O3/ZrO2 Cr2 O3 /Al2 O3 Cr2 O3 /TiO2） 。中川秀直等的研究中二氧化碳乙烷脱氢作用超过Ga/TiO2催化剂。他结论是二氧化碳能够减少催化剂的积炭，并协助快速表面脱氢速度。 OhishiTakehira等研究- MCM - 41分子筛乙苯脱氢苯乙烯和丙烷脱氢丙烯的。他们研究了的二氧化硅MCM – 41分子筛得出的结论是氧化还原6 +参与二氧化碳中川秀直等人研究了二氧化碳乙烷脱氢一种氧化Cr2O3的新型的催化剂，他们报告氧化效支持Cr2O3。铬多催化剂，包括聚合（菲利普斯催化剂），氧化催化剂和。分析沸石铬多早期的研究Kucherov和Giannetto等.最Slink等 用ESR（电子自旋共振谱）表明，在ZSM – 5铬能Cr5+和Cr3+。 Kucherov等得出结论认为，Cr5+有两一?是扭曲的几何四面体一扭曲的Giannetto等得出结论认为Cr5+角对称八面。由Takehira等利用XAFS（X射线吸收精细结构）的HMS和MCM - 41分子筛催化剂Cr6+处在一个四面体的环境。 Wichterlova等表明，用红外光谱和ESR氧化Cr—Y沸石即Cr5+和Cr6+沸石Cr6+的浓度大约770 K时显增加，分子筛一些不确定的铬的高氧化态。 ?在我们以往的发现使用二氧化碳乙烷脱氢制乙烯高硅ZSM - 5（SiO2 /Al2O3190）分子筛可以表现高性能。这个系统有这催化剂的活和取决于沸石SiO2 /Al2O3的比率和类型。转换68.2 ％ （SiO2 /Al2O190） ， 51.6 ％ （ 190 ） ， 18.5 ％ （ 90人） ，和17.5 ％ （ 29 ） 。由于制止形成或催化剂的的共同原料气加快脱氢和催化活性比氩气更有效。使用32 ％稳定的测量周期6.5h。若转换使用24 ％共同原料气6.5 h后该浓度降低至14 ％（程序升温还原）分析表明，高催化剂存在高氧化态。 在这项研究中，我们沸石，使用 TPO（程序升温氧化生成素） ，FTIR（傅立叶变换红外光谱）XAFS来分析获取在高硅ZSM-5分子筛的结构和的信息。高活性乙烷和二氧化碳氧化还原反应研究。氧化还原步骤活化能的重要性。2 实验2.1 材料及催化剂的制备材料，ZSM – 5（1900） （SiO2 /Al2O31900,东曹，东京日本） 。ZSM – 5（ 190 ） （SiO2 /Al2O3 190 ，东曹） ，ZSM - 5 （ 90 ） [= 90 ，日本催化学会的参考催化剂（） ] ，ZSM - 5（ 29 ） （= 29，东曹） ，β （= 150 ，） ，（= 4.8 ，）和（ CARiACT - Q - 3 ;表面积， 500 m2g - 1 ;孔径， 3nm ;富士Silysia化工有限公司，爱知县，日本） 。制备催化剂法。适当的铬（III）硝酸盐（ Nacalai Tesque ，日本京都）去离子水（ 50 – 100）在室温混合搅拌30。，然后在353K真空干燥，在1023 K空气中煅烧。典型的铬含量= 2,5，和10％，这相当于= 190上的1.34 Cr 原子 nm-2 5 wt％样品我们以前的报告在表面催化二氧化碳乙烷脱氢2.2.表征法和氧化还原循环的研究。在还原分析进行了流系统配备了热导检测器。催化剂粉末（ 0.3克）被放置在一个石英管（内径= 8毫米，外直径= 10毫米，长度= 200毫米） ，然后873 K下预处理30分钟以干燥催化剂。经过