博士学位论文答辩20140605.pptx

博士学位论文答辩 改性活性炭纤维脱除燃煤烟气中多种污染物的机理及试验研究 华中科技大学： 指导教师： 论文主要研究内容 ACF吸附脱除SO2的实验研究 SOX/NOX/VOC/Hg0联合脱除的中小规模试验 我国大气污染特征：未来数十年内，仍以煤烟型为主 2001~2010中国能源消费结构 （数据来源：国家统计局） 2020、2030年我国电源装机结构预测 燃煤烟气污染物的排放与危害 2000~2012年，SO2排放总量总体逐年减少 2006~2010年，NOX排放总量逐年增加 VOC排放源清单目前尚不完备，燃煤烟气中的 VOC排放可能被低估。 燃煤汞排放逐年增加，未来将超过有色金属冶炼汞排放 燃煤烟气多种污染物联合脱除技术 电子束-脉冲电晕法 臭氧氧化-化学吸收法 金属催化法 活性炭吸附法：其最大优势在于同时对所有的污染物质都具 有吸附脱除的能力，并且与其它方法截然不同的是，污染物组分浓度越低，效果越好。 活性炭纤维（ACF）吸附法：ACF为第三代活性炭材料，是一种高效新型吸附剂，具有吸脱附速率快、活性更强、理化特性更好、吸附容量更高等优势。 本文研究内容 燃煤的排放现状分析 ACF活化改性实验与理化特性分析 SO2、NO、VOC、Hg0的吸附脱除实验及机理分析 实际燃煤烟气条件下的多污染物联合脱除试验 本文研究意义 探索ACF联合脱除燃煤烟气中多种污染物的新技术 进一步揭示ACF吸附SOX/NOX/Hg/VOC的机理，深入认识各组分间的相互影响及协同作用 探索效果更佳的ACF深度活化改性新方法 检验资源化燃煤烟气中酸性废气的可能 改性的目的 调整ACF的表面物理特性和化学特性 比表面积 孔容 孔径 表面含氧官能团的种类及分布 表面含氮官能团的种类及分布 改性手段 化学试剂改性：KMnO4、H2O2、NH4OH、H2SO4、KOH、NaClO、单质硫 UV/Fenton试剂复合改性：OH*自由基团 煅烧/化学试剂复合改性：热解含氧官能团 改性实验所获规律   KMnO4 H2O2 NaClO KOH NH4OH S Fenton 煅烧 孔容 减小 减小 减小 减小 减小 减小 减小 减小 孔径 增加 增加 增加 减小 减小 增加 减小 减小 比表面积 严重恶化 恶化 减小 减小 减小 减小 减小、不明显 减小 氧官能团 增加 增加  增加   减小 增加 减小 氮官能团       增加        几乎所有的改性方法都造成比表面积降低，孔容减小 KMnO4、H2O2、NaClO等氧化性试剂：无造孔作用，表面物理特性恶化，孔径增加，含氧官能团增加 KOH、NH4OH等碱性试剂：有造孔作用，孔容比表面积均减小，孔径却也减小 Fenton试剂：有造孔作用，孔径轻微减小，氧官能团增加 煅烧：有造孔作用，含氧官能团因热解减少，比表面积，孔容恶化，但孔径减小 活性炭吸附脱除SO2的机理 主要包括：水合、吸附、氧化三个过程 ACF吸附脱除SO2的实验研究 实验选用的样品 ACF吸附脱除SO2的实验研究 ACF-AR：未改性（1200型） ACF-H2O2：双氧水修饰，产生大量含氧官能团 ACF300、ACF450、ACF600：硫浸渍（300、450、600℃），消除含氧官能团 ACF-AR-1600：未改性（1600型） ACF-NH4OH-1600：氨水浸渍，引入含氮官能团 ACF-H2SO4-NH4OH-1600：硫酸/氨水复合改性，引入含氮官能团 选用原因：含氧官能团存在差异，便于考察其作用效果和机理；氨水修饰的样品引入了含氮官能团，便于考察含氮官能团的效果。 实验结果和机理分析 ACF吸附脱除SO2的实验研究 实验目的 ACF吸附脱除NO的实验研究 由于之前课题组使用改性ACF脱除NO，效率只能到70%， 因而，本部分内容重点在于：通过大量的ACF改性实验，找到效果更佳的改性方法，以提升NO的脱除效率。 改性方法 化学试剂改性：KMnO4、H2O2、NH4OH、H2SO4、KOH、NaClO UV/Fenton试剂复合改性：OH*自由基团 煅烧/化学试剂复合改性：热解含氧官能团 实验结果和分析 ACF吸附脱除NO的实验研究 改性方法 NO脱除效果 机理或原因 化学试剂氧化改性 氧化性试剂改性的样品，对NO的吸附没有明显提高，碱性试剂改性的样品，对NO的吸附脱除有明显提高。 酸性含氧官能团对NO的吸附不利，而碱性官能团则有利于NO的吸附。 UV/Fenton试剂 复合改性 此种改性方法对NO的吸附除极个别样品之外，普遍没有明显提高 UV和Fenton试剂的方法，主要目的在于形成OH*自由基，但该自由基只是存在于改性过程中，实验过程中，该自由基已不存在。 煅烧/化学试