氧化羰基化法催化合成碳酸二苯酯负载型催化剂的研制.pdfVIP

摘 要 摘要 碳酸二苯酯(DPC)是生产聚碳酸酯(PC)的主要原料，采用先进的技术和环 境友好的新工艺生产高质量、低成本的碳酸二苯酯已引起广泛关注。氧化羰基化法 利用苯酚、CO、02为原料一步合成DPC，以工艺流程短、低污染、原料成本低的 特点，日益成为国内外研究的热点。目前的研究多数采用均相催化氧化羰基化合成 DPC，为了克服均相催化剂回收、产品后续分离困难等问题，本文着眼于新型高效 负载型催化剂氧化羰基化合成DPC的研究。 以霍加拉特剂、不同类型的活性炭及分予筛为载体，利用等体积浸渍法制备了 一系列负载型催化剂，重点考察了载体、主剂与助剂的配比、负载量、活化温度及 催化剂用量等对催化剂反应性能的影响。通过实验发现以霍加拉特剂为载体的催化 苯酚80mmd)。 使用上述催化剂，考察温度、时间、压力等不同工艺条件及氢醌、四丁基溴化 铵对DPC收率的影响。实验确定适宜的工艺条件为：反应温度loo℃左右，压力 H2BQ／Pd摩尔比为40／l左右．在此条件下，DPC收率达到38．7％。 采用EDS、SEM表征手段考察了催化剂各组分含量及表面形貌，采用EDS分 析可知反应前后催化剂中的Pd、Co、Mn比例变化不大，说明催化剂活性组分比较 稳定，有利于催化剂的重复性使用；而原载体上的Cu流失较严重使得催化荆寿命 降低，这将不利于催化剂的重复使用，必须补充Cu才能重复使用催化剂。利用扫 描电镜观察催化剂表面形貌，发现霍加拉特剂作为载体本身的金属分布比较均匀。 将PdCl2负载于霍加拉特剂上时，晶粒略有变大，组分吸附在载体表面，使得催化 剂表面更加致密。 图21表6参60 关键词：碳酸二苯酯；氧化羰基化；苯酚；负载型催化剂 分类号：TQ225．52 Abstract isachemicalmaterial usedto Carbonate(DPC)，which mainly produce Diphenyl in been moleandmoreattentionsto polyesterindustry,hasattraaing Poly-Carbonate with andlowercost．Inrecent DPC environmentallybenign,advancedtechnology prepare focusonadirectoxidative studieshaveset carbonylationmethod，usingphenol， years,the hasthecharacteristicofshort as flow，safer reactant，which process，andcheap CO，02 oxidative methodforDPC rises materials．Now,mostcarbonyltion synthesishomogeneous isnot toscalethe duetothemattersof easy industry productseparation catalyst,which up and inthe future．InordertOsolvethe catalystrecoverypromising problemsposedby