甲烷氧化细菌催化二氧化碳生物合成甲醇的研究.PDF

维普资讯 第 18卷 第 3期 分 子 催 化 Vol_18。No．3 2004年 6月 joURNA10FMOLECULARCATALYSIS(CHINA) Jun． 2004 文章编号 ：i001—3555(2004)03—02l4一O5 甲烷氧化细菌催化二氧化碳生物合成 甲醇的研究 崔俊儒 ，辛嘉英 ，牛建 中．夏春谷¨，李树本 (中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成和选择氧化 国家重点实验室，甘肃 兰州 730000) 摘 要 ：甲烷氧化细菌中包含的甲烷单加氧酶 (MMO)、甲醇脱氢酶 (ADH)、甲醛脱氢酶 (FaldDH)、甲酸脱氢酶 (FateDH)经过一系列反应能够把 甲烷深度氧化生成二氧化碳，并生成一定的能量物质．把二氧化碳还原为甲醇 是一个需要能量的过程，目前还没有已知的有机体在温和条件下完成这一反应．研究发现 ，甲基弯菌 Methylosi一 7lU$trichosporium IMV3011可以催化二氧化碳生物转化生成 甲醇．在休眠的悬浮细胞中充人二氧化碳后 ，反应一 段时间在反应液中检测到了甲醇．二氧化碳转化成 甲醇是一个需要能量推动的反应 ，为了补充反应所消耗的能 量 ．反应一段时间后需要用 甲烷进行再生，以恢复细胞 中的还原当量NADH．我们进行 了反应再生的交替连续批 式反应 ，甲醇积累量能够维持在一个 比较稳定的水平．理论上 ，反应不会增加温室效应，这是一个有效的、环境 友好的、可恢复的反应过程． 关 键 词 ：甲烷氧化细菌 ；二氧化碳；甲醇 中图分类号 ：O643．32 文献标识码 ：A 二氧化碳是温室气体，是使全球变暖的主要气 应过程中往往还需要添加辅助因子或其他活性成 体之一，目前还没有化学反应可 以在温和条件下把 分，因此在实际操作 中，经常利用整细胞进行反 二氧化碳转化为 甲醇 ．甲烷氧化细菌可以在温和条 应．但是在 以往的报道中还没有发现一种微生物可 件下实现这一反应 ，但生物催化也存在着诸如低 以用于生物催化二氧化碳合成 甲醇的研究．报道的 效 、高成本、对外界环境要求苛刻等缺点口]． 生物催化生成 甲醇的研究没有取得令人满意的结 甲醇脱氢 酶 (ADH)、甲醛脱氢酶 (FaldDH)、 果，辅酶原 位再生 的关 键 问题 没有 得到有 效解 甲酸脱氢酶 (FateDH)在温和条件下经过一系列反 决 。～ ． 应能够把二氧化碳还原为 甲醇 ，这一反应引起了人 甲烷氧化细菌是利用 甲烷为唯一碳源和能源生 们 的关注 ]．这一反应 中，在过量二氧化碳存在 的 长的一种微生物．它可 以把 甲烷通过一系列反应氧 环境 中脱氢酶可以催化反应 向逆反应进行从而得到 化成 甲醇 甲醛、甲酸 ，直至二氧化碳 ，在反应过 甲醇的积累；这在传统 的化学反应 中却不能实现． 程中部分 甲醛通过代谢途径转化为其它生物物质． 然而生物催化的方法在具体实施上还有一些技术性 这一过程中产生的一些能量部分进入 电子传递链用 问题 ，诸如为了维持反应的进行需要在体系中加入 于合成 ATP，还有一些为甲烷单加氧酶反应提供 昂贵的NADH等外源性 电子给体、多步反应难 以 能量．甲烷在多酶体系的作用下部分转化为二氧化 控制各步顺序、多酶体系难 以恰 当配 比各酶比例等 碳，部分通过丝氨酸途径转化为生物物质进人细胞 问题 ；并且在 中间产物有可能被用于其它反应 ，造 的代谢途径 ]．还原二氧化碳生成 甲醇是这个反应 成其流失和降解． 的逆反应．研究发现包含有 甲醇脱氢酶(ADH)、甲 完整 的微生物细胞 中可能存在完整 的多酶体系 醛脱氢酶 (Fald