硼、镁改性HZSM5分子筛用于甲苯甲醇烷基化反应论文.pdfVIP

硼、镁改性HZSM5分子筛用于甲苯甲醇烷基化反应论文.pdf

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石油学报(石油加工) ACTApETROLEISINlCA(PETROLEUMPROCESSINGSECTION) 增刊 文章编号2006)增刊一0068-04 硼、镁改性HZSM一5分子筛用于甲苯甲醇烷基化反应 AND HZSM一5ZEOLITESFORALKYLATION MAGNESIUMBORONMODIFIED oFTOLUENEWⅡHMETHANOL 孙 青,武光军,杨雅莉,章福祥,关乃佳 SUN Ya-li,ZHANG Qing,wUGuangqun,YANG Fu—xiang,GUANNai—jia (南升大学新催化材科科学研究所,天津300071) (InstituteNew Materials.Nankai 300071,cAina) of Catalytic University,Tianjin 5,其B酸中心和I,酸中心均降低。B元素的加入有利于对位 结果表明.Mg、B及BMg复合改性后的HZSM 选择性的提高,但会降低催化剂的稳定性。Mg元素的加人减缓了B元素的流失,提高了催化剂的稳定性。从 而使得甲苯甲醇烷基化反应中对二甲苯的收率大大提高。 美键词:HZSM—s分子筛;甲苯;甲醇;烷基化;对一-二甲苯 中圈分类号:0463 文献标识码:A Abstract:Theeffectsof andB modificationsonthesurfaee andthe of B,Mg Mg acidity catalyticperformance HZSM5 lR.ThemodificationonHZSM一5 andBcouldreducetheBrbnstedandLouis werestudiedhy by Py Mg sites’Fhe ofBincreasedthe of decreasedthe additionof acid addition Pxylene,but stability.The Mg selectivity of increasedthe B-HZSM-5,andthe of increased. stability yieldP—xylene words:HZSM5 Key zeolite;toluene;methanol;alkylation;Pxylene 近几年,甲苯甲醇烷基化合成对一二甲苯的反应逐渐引起人们的关注。该反应以成本低廉的甲苯、甲 醇作为反应原料,甲苯利用率高,合成工艺简单,流程短,并且对一二甲苯的选择性高。20世纪70年代 美国Mobil公司研制出了微孔ZSM一5分子筛o]。由于H型的ZSM5分子筛具有良好的热稳定性和水热 稳定性,且其孔道直径与苯环的大小接近,有利于对一二甲苯的扩散,因此被广泛地应用于甲苯甲醇烷基 化反应。 虽然HZSM5分子筛有很好的对位选择性,但其并未达到工业要求(对一二甲苯的摩尔分数达到95% 以上)。为得到较高的对位选择性,必须对HZSM-5进行改性。改性的方向主要是:调变分子筛的酸性以 及孔道孔口的大小;钝化分子筛外表面的酸位,以抑止对一二甲苯在分子筛外表面酸性位上的二次异构化; 在分子筛孔【_1或孔道内施加扩散阻碍.以增加对一二甲苯的扩散优势o]。主要的改性方法有水热处理ⅡJ、 化学气相沉积”’“、元素负载改性“1等,其中元素负载改性法以其操作

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