不同的制备方法对催化剂的影响 - 分子催化.doc

制备方法对Co3O4-CeO2催化剂的影响，马庆丰，刘伟 （桂林理工大学化学与生物工程学院，广西，桂林，541004） 摘要：用水热法、共沉淀法、柠檬酸络合物法和多元醇法合成了铈钴摩尔比1:1的Co3O4-CeO2催化剂，用XRD、TPR、TPD、FT-IR等Co3O4-CeO2催化剂的催化性能具有较大的影响，其中多元醇法制备的催化剂能促进Co3O4和CeO2CO脱附面积较大，在140℃温度下，CO的转化率达到90%以上。 关键词：Co3O4CeO2；制备方法 Abstract: Co3O4-CeO2 catalysts were prepared by hydrothermal method, precipitation method, citric acid complex method and polyatomic alcohol method. The crystal structure, reduction the properties, adsorption properties and specific surface were investigated by XRD, TPR, TPD, FT-IR, BET. The results show that the preparation methods make great effects on the catalytic properties of the Co3O4-CeO2. The catalyst which was prepared by the polyatomic alcohol method can promote the interaction of the Co3O4 and CeO2. The catalyst has lower reduction temperature , larger CO desorption area, the conversion rate of CO can reach to 90% in 140 ℃ temperature. Key Words: Co3O4；CeO2；preparation method机动车尾气排放、烃类的不完全燃烧、矿井中生成的气体中均含有CO，CO是一种无色、无味、易燃、易爆的有害气体，因此研究CO的低温氧化。目前用于CO低温氧化的催化剂主要是以钯，铂，铑为活性组分的贵金属催化剂，但价格昂贵、资源缺乏，在使用上受到一定限制[1,2,3]。因此，非贵金属催化剂[4]。过渡金属氧化物Co3O4是一种优良的催化材料，对CO的氧化具有较优的催化性能[5,6,7]。Co/γ-Al2O3催化剂在较低温度下就能够实现CO完全氧化，且热稳定性比浸渍法制得催化剂好。钱颖等采用柠檬酸络合法制备出活性相为高分散的Co3O4和LaCoO3的La-Co-Ce-O复合氧化物样品的CO氧化活性与活性相Co3O4的多少及其晶粒度并不呈顺变关系，活性与CeO2含量及可还原氧物种的多少有直接关联，样品表面La、Co和Ce的原子百分数接近时，协同效应最佳，活性最好。CeO2是一种重要的稀土氧化物，通过Ce4+/Ce3+之间的可逆氧化还原过程使其具有很强的存储/释放氧的能力能促进氧化反应的进行[]。[13-15]研究结果表明，催化剂的制备方法不同，其催化性能也存在较大的差异。刘咏本文用水热法、共沉淀法、柠檬酸络合物法和多元醇法合成了Co3O4-CeO2催化剂，用XRD、TPR、TPD、FT-IRN2吸附-脱附等技术对催化剂进行了表征，Co3O4-CeO2催化剂。 1 实验部分 1. 1催化剂的制备 1. 1. 1水热法： 将Co(NO3)2·6H2O和Ce(NO3)3·6H2O以1:1的摩尔比配置成浓度为0.16mol·L-1的混合溶液按照物质的量比为n(Co+Ce):n(SDBS)=1:1的比例，称量适量的（）配置成溶液。再将配置好的Ce、Co混合溶液逐滴滴入，同时剧烈搅拌，滴加完毕，再继续搅拌0.5h，然后缓慢的滴加10%的稀氨水至PH为10后停止滴加，继续搅拌1h，陈化10h，装入水热反应釜中， 120 ℃恒温反应18h，，抽滤，用去离子水洗涤至滤液无泡沫，再用无水乙醇洗涤三次，微波干燥，于500 ℃煅烧2h即得样品Co-Ce-Ⅰ。 1. 1. 2共沉淀法： 按化学计量比称取摩尔比为1:1的Co(NO3)2·6H2O和Ce(NO3)3·6H2O分别溶于去离子水中0.16mol·L-1的混合溶液，磁力搅拌下滴加到聚乙二醇（PEG-20000）溶液中，同时加入约0.1mol三乙胺，强烈搅拌均匀，向溶液中滴加质量分数为10%的氨水调节PH值到10。静置陈化4h，抽滤，洗涤，微波干燥，600 ℃煅烧4h即得样品Co-Ce-