甲烷部分氧化制合成气Ni-Cu催化剂性能研究.pdfVIP

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甲烷部分氧化制合成气Ni-Cu催化剂性能研究

中文摘要 甲烷催化部分氧化制合成气(POM)是当今甲烷有效利用之一。甲烷部分氧化 甲醇及费一托合成等优点。开发活性高、稳定性好的Ni基催化剂是该工艺能否实 现工业化的关键。 针对这个研究,本文设计和制备了Ni-Cu催化剂,在固定床反应器流动反应 系统中,测定了催化剂的催化性能并对催化剂进行了物化性能的表征。 首先,对添加金属C嘞剂的Ni.Cu/La203催化剂进行了研究。实验结果表明, 该催化剂在750。C焙烧后晶形结构已经比较稳定;采用共浸渍优于其它两种浸渍 顺序;添加助剂Cu后催化剂活性有了很大的提高,但过量的Cu也能导致催化剂 活性的下降。添加助剂Cu,形成了Ni.Cu双金属固溶体,有利于减小活性组分Ni 的粒径,提高Ni的分散度,两种金属之间的协同作用可以减少活性组分的流失, 提高了催化剂的活性和稳定性。 其次,采用共浸渍法制备的Ni.Cu/A1203催化剂。研究结果表明,该催化剂 在650℃焙烧后晶形结构已经比较稳定。同时考察了焙烧温度、Ni含量及反应温 度等反应条件对催化性能的影响,结果表明经过650。C焙烧催化剂样品在常压下, CI-h:02:N2=2:1:4(v01%)的反应条件下具有良好的催化活性。 通过稳定性测试,发现Ni-Cu催化剂还是很稳定的,甲烷转化率保持在96% 以上,并且具有较好的抗积炭能力。 关键词:甲烷部分氧化,合成气,镍铜,复合催化剂,氧化镧,氧化铝 ABSTRACT ofmethaneto aneffective oxidation way Catalytic syntheticgas(POM)is partial oflow COand tomakeuseof the HE consumption,high methane,withadvantages F-T the ratioof furthermethanoland synthesis. selectivity,andproper n(H2)/n(co)for is Nibased with and The tOindustrialization highactivity key developingcatalysts goodstability. Inthis werefirst and catalytic article,Ni.Cucatalysts designedprepared,their andtheir inthefixedbedreactor Wasevaluated physicochemical performance were characterized. propertiescarefully ofCuintroductiontO Was results effect Ni/La203investigate

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