东、黄海沉积物中羟基及甲氧基多溴联苯醚的来源及分布.pdf

东、黄海沉积物中羟基和甲氧基 多溴联苯醚的来源及分布 Sources and Distribution of Hydroxylated and Methoxylated Polybrominated Diphenyl Ethers in Sediments from the East China Sea and Yellow Sea 范 莹 海洋生物有机地球化学 学术学位 海洋化学 赵美训 教授 赵宗山 副教授 2014 5 30 万方数据 谨以此论文献给我的家人、帮助过我的朋友和师长、 以及我的而立之年！ 范 莹 万方数据 万方数据 万方数据 万方数据 万方数据 万方数据 东、黄海沉积物中羟基和甲氧基多溴联苯醚的来源及分布 东、黄海沉积物中羟基和甲氧基多溴联苯醚的来源及分布 摘 要 近年来，羟基和甲氧基多溴联苯醚（OH-/MeO-BDEs ）因具有潜在的生态毒 性和广泛的环境分布而受到越来越多的关注。碳同位素分析以及生物体内和体外 暴露实验的结果表明，这类有机卤素化合物可能主要来源于海洋环境中的自然过 程。然而，人们对于环境中产生 OH-/MeO-BDEs 的具体来源仍然还存在着不少 的争议。此外，迄今为止的大部分研究都关注于海洋环境中生物体内的 OH-/MeO-BDEs ，而对于海洋水体、沉积物等非生物环境中 OH-/MeO-BDEs 的 研究还非常有限。 在本研究当中，首先分析和讨论了南黄海表层沉积物和 2 个柱状沉积物中 OH-/MeO-BDEs 的含量、分布及来源。在9 种MeO-BDEs 和10 种OH-BDEs 中， 仅有6-MeO-BDE-47, 2-MeO-BDE-68, 6-OH-BDE-47 和2-OH-BDE-68 作为优势 组分在大部分的沉积物样品中被检出。它们各自在南黄海沉积物中的含量都要远 高于在辽东湾、美国密歇根白湖以及加拿大库特奈河沉积物中的含量。南黄海表 层沉积物中 OH-/MeO-BDEs 的含量在空间分布上总体都呈现出由近岸向远海逐 渐增加的趋势，与一些人为源有机污染物含量的分布之间存在着明显的差异。同 时，2 个岩芯样品中OH-/MeO-BDEs 的历史变化趋势显示，它们在岩芯底部的沉 积记录所对应的年代（早于19 世纪）要远远早于PBDEs 开始生产和使用的时期 （20 世纪60 年代）。因此，南黄海沉积物中OH-/MeO-BDEs 的时间和空间变化 趋势都表明这类化合物可能主要来自于天然合成而不是PBDEs 的转化。通过比 较表层沉积物和柱状沉积物中总有机碳（TOC ）和OH-/MeO-BDEs 的含量分布， 我们发现TOC 可能是影响南黄海沉积物中OH-/MeO-BDEs 分布和累积的一个潜 在因素。而6-MeO-BDE-47 和6-OH-BDE-47 的含量存在着非常相似的时间和空 间变化趋势，并且它们的含量