有序分子系统的线性与非线性光谱学的简化描述.PDFVIP

第17 卷 第3 期 化 学 物 理 学 报 Vol. 17 ，No. 3 2004 年6 月 CHINESE JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS Jun. 2004 1003-77 13/ 2004/ 03-362-7 有序分子系统的线性与非线性光谱学的简化描述* 王鸿飞** （中国科学院化学研究所分子科学中心分子反应动力学国家重点实验室，北京 100080 ） 摘 要： 通过对有序分子系统的线性与非线性光谱学的简化描述，帮助对有序分子体系光谱学进行研究的实验 学家建立明确的物理图像和定量的研究工具. 这一描述是从最近对二阶非线性光学界面研究技术，即光学二次谐 波（SHG ）和和频偏振振动光谱（SFG-VPS ）的定量取向和偏振处理中推广出来的. 这一处理的方法关键在于简化 线性和非线性光学中的有效极化率，构造出一个通用的取向泛函，并能通过实验参数清晰地计算出取向泛函的 取向和强度因子. 同时还讨论了相干光谱技术在准确测量有序分子体系的取向和序的相比于非相干光谱方法的 优点. 关键词： 线性与非线性光谱；光学二次谐波；和频振动光谱；广义取向泛函；有序分子体系 中图分类号： 文献标识码：A A Simplified Formulation of Linear and Nonlinear Spectroscopy of Ordered Molecular Systems * Wang Hongfei ** （State Key Laboratory of Molecular Reaction Dynamics ，Center f or Molecular Sciences ， Institute of Chemistry ，the Chinese Academy of Sciences ，Beij ing 100080 ） Abstract A simplified formulation for treating the linear and nonlinear spectroscopy of ordered molecular systems is presented ，in order to help experimentalists to have an explicit physical picture and quantitative tool on using lin- ear and nonlinear spectroscopy to study molecules in ordered molecular systems. This formulation is expended from our recent quantitative orientational and polarization treatment on second-order nonlinear spectroscopic techniques in interface studies ，namely ，the Second Harmonic Generation （SHG ）and Sum Frequency Generation-Vibrational Po- larization Spectroscopy （SFG-VPS ）. The key to this formulation is to simplify the effective linear or nonlinear mo- lecular susc