富勒烯纳米颗粒(nC60)在饱和含水多孔介质中迁移及对有机污染物迁移行为影响的研究.pdfVIP

中文摘要 中文摘要 随着碳纳米材料富勒烯及其衍生物的工业化应用不断扩大，这种新型的人 造碳纳米材料的环境意义也引起了广泛的重视。水溶胶似的富勒烯纳米颗粒 (nC60)是富勒烯在水环境中的主要存在形态。nC60对地下水环境的影响不仅在 于其本身潜在的生物毒性，而且在于其对于环境中常见的有机污染物的迁移归 宿产生的影响。因此，能够全面了解刀C60在地下水中的迁移规律以及nC60和有 机污染物在含水介质中的协同迁移行为对于正确评估及控制富勒烯的环境风险 是至关重要的。 通过采用土壤柱实验，本论文研究了几种重要的环境参数的变化对nC60在 饱和含水土壤介质中的迁移所产生的影响。首先，当达西流速从10m／d降低到 1 当将土壤柱的填充介质换成Lula土壤(为一种有机质含量较低的砂性土壤)时， 降低流速可以明显抑制nC60的迁移。这种现象是与土壤含有更细的土壤颗粒以 及更加不规则的表面形态有关，可以通过阴影区域效应来进行解释。同时，增 加背景溶液的离子强度或者将背景溶液从氯化钠换成氯化钙也能够促进nC60在 土壤或砂子上的吸附，只不过这些变化效应对于土壤来说更为明显。这一现象 可能与土壤中含有的粘土颗粒及有机质对于改变这些条件的响应比砂子更为明 显有关。另外，本研究还发现阴离子种类和腐殖酸是否存在对于nC60的迁移产 生的影响不大。在通过使用不同的胶体迁移理论模型对nC60的穿透曲线进行模 拟时，本论文研究发现采用双点位模型比改良后的胶体过滤理论模型有更好的 拟合效果，尤其是针对nC60在土壤中的迁移情况更为明显。这是由于双点位模 型不但考虑到，zC60在土壤颗粒上的沉积、阻隔等因素，还包括了nC60被土壤截 留等效应，因此双点位模型更适合模拟nC60在复杂介质中的迁移行为。 本文对富勒烯纳米颗粒与疏水性有机污染物(以多氯联苯和菲为例)在砂 性土壤柱子中的协同迁移效应进行了研究。通过研究发现：溶液中含有微量的 nC60(浓度大致为lOppm)就能够大大增加多氯联苯和菲在土壤中的移动能力； 但是同样浓度的溶解性有机质(如腐殖酸、富里酸和牛蛋白血清)却对多氯联 苯的迁移没有任何影响。通过对多氯联苯与富勒烯纳米颗粒的吸附机理分析， 得出结论为：nC60能够促进多氯联苯迁移的主要原因是由污染物在nC60上的不可 中文摘要 逆吸附机理造成的，同时污染物从以C60上的较慢地解吸附过程也会引起协同迁移 现象。本研究结果证明YnC60能够大大促进非极性疏水性有机污染物在地下水中 的迁移能力。因此，在综合评价碳纳米材料的环境风险时，需要把纳米材料促 进污染迁移的这一现象考虑在内。 关键词：富勒烯纳米颗粒，有机污染物，溶解性有机质，多孔介质，迁移 Ⅱ Abstract Abstract Withthe and useof its increasingproduction environmental ofthese derivatives，the carbon potential implicationsengineered naIlomaterialshavereceivedmuch attention．Thestablecolloidal of suspensionC60， i．e．，fullerene themost formof in nanoparticles(nC60)islikely importantC60aqueous e