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MCM48分子筛复合材料修饰
孙博.MCM-48分子筛催化剂的制备与异构化性能研究[D].大庆:大庆石油学院,2009.
1.2.3MCM-48的改性
中孔材料的优越性在于它具有均一可调的中孔孔径、稳定的骨架结构、具有一定壁厚且易于掺杂的无定形骨架结构组成和比表面积大且可修饰的内表面。但是由于纯硅分子筛酸性弱使其催化活性及吸附性能偏低,因此利用其表面积大的特点负载金属、金属配合物及有机物等活性催化物质,对分子筛进行修饰。
一、合成中改性
Patricia等[44]加入硫酸铝后制备出Al-MCM-48,研究表明,改性后的样品具有更高的热稳定性和机械稳定性,原因在于孔壁聚合程度增加。Torbj?rn等[45]制备了含2.5wt%Co的Co-MCM-48,表征显示,Co已经深入到MCM-48骨架内部,并发现凝胶的pH值影响电荷密度匹配过程。Li等[46]用激光染料香豆素(C6)改性MCM-48,表征显示C6已经进入到MCM-48分子筛三维孔道内,形成稳定的C6-MCM-48分子筛。Yuan等[47]通过改性合成出氨基官能团MCM-48,将CuCl2固定在此催化剂上,在催化甲醇氧化羰基化为碳酸二甲酯反应中表现了良好的催化性能。
二、合成后改性
Shao等[48]通过改性合成出Ce-MCM-48、Fe-MCM-48和Cr-MCM-48。不仅保持纯硅MCM-48良好的有序结构,稳定性亦增强了。Lou等[49]通过浸渍法合成出CuO–MCM-48,用来催化苯酚,具有很高的转化率和苯二酚选择性。Kumar等[50]通过反复浸渍,将铀氧化物纳米粒子负载在MCM-48上,实验表明铀粒子能很好的分散在中孔MCM-48载体上,85%的U3O8粒子粒径小于3nm并分散在孔内部。
K?hn等[51]将氧化铁纳米粒子负载到MCM-48上,稳定性提高的同时,对甲醇的分解能力增强。Sakthivel等[52]将[CpMo(CO)3]-Na+接枝到用3,6-二氯哒嗪改性过的MCM-48上,合成的催化剂仍保持着完整地孔结构及长程有序性。王敏等[53]将磷钨杂多酸负载到MCM-48分子筛上,用于催化乙酰乙酸乙酯、环己酮、丁酮、苯甲醛和正丁醛与二元醇(乙二醇,1,2-丙二醇)等为原料合成了环己酮、1,2-丙二醇缩酮等10种缩醛(酮),收率为80.6%~94.2%。
[44] A. Russo Patricia, M. Manuela, L Ribeiro Carrott, et al. Carrott. Effect of hydrothermal treatment on the structure stability and acidity of A1 containing MCM-41 and MCM-48, synthesised at room temperature[J]. Physicochem. Eng. Aspects, 2007, 53(3):1-11.
[45] Torbj?rn Vr?lstad, Gisle ?ye, Michael St?cker, Johan Sj?blom.Synthesis of comparable Co-MCM-48 and Co-MCM-41 materials containing high cobalt contents[J]. Microporous and Mesoporous Materials,2007, 104(1-3):10-17.
[46] Dongmei Li, Jinlong Zhang, Masakazu Anpo, et al. Photophysical and photochemical properties of Coumarin-6 molecules incorporated within MCM-48[J]. Materials Letters, 2005,
59(17): 2120-2123. [47] Youzhu Yuan, Wei Cao, Weizheng Weng. CuCl2 immobilized on amino-functionalized MCM-41 and MCM-48 and their catalytic performance toward the vapor-phase oxy-carbonylation of methanol to dimethylcarbonate[J]. Journal of Catalysis, 2004, 228(2): 311-320.
[48] Yao feng Shao, Ling zhi Wang, Jinlong Zhang, et al. The photoluminescence of rhodamine B encaps
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