SIMS测定玻璃固化样品中铀分布的分析方法研究.pdfVIP

2 0 1 6 年 11月 岩 矿 测 试 Vol. 35, No. 6 November 2016 ROCK AND MINERAL ANALYSIS 579 -5 8 4 解未易，沈彦，李力力，等.S IM S 测定玻璃固化样品中铀分布的分析方法研究[ J ] . 岩矿测试，2 01 6 ,3 5 (6 ) :579 -5 8 4 . XIE Wei-yi, SHEN Y an， LI Li-li, et al. Determination of the Distribution of Uranium in Glass Solidified Samples by Secondary Ionization Mass Spectrometry[ J ] . Rock and Mineral Analysis,2 0 1 6 ,3 5 (6 ) ：579 -5 8 4 . 【DOI: 1 0 .15898/ki. 11 -2 1 3 1 /td .2 0 1 6 .0 6 .0 0 3 】 SIMS测定玻璃固化样品中铀分布的分析方法研究 解未易，沈 彦 ，李力力，赵 永 刚 * (中国原子能科学研究院，北京102413) 摘要：玻璃固化是一种常用的高放废液固化方法，其优点在于具有较高的抗化学介质侵蚀的能力和很好的辐 照稳定性、热稳定性和机械稳定性，其不足之处在于抗水浸出等性能有所下降而使其安全性需要进一步通过抗 浸出实验来进行衡量和确认。使用二次离子质谱（SIMS)分析玻璃固化体中的放射性成分（如轴元素）的分布 及浸出行为等各项指标，是一种评估玻璃固化体抗浸出性能的分析手段。本文应用SIMS测试模拟玻璃固化 体，以破作为镀膜材料通过真空蒸发镀碳的方法优化样品制备条件，有效地解决了样品导电性差的问题， 235U/238U 同位素测定结果约为7. 9%。±0. 395%。，基本符合制作模拟样品时所使用的天然轴的同位素特征 (mu /238!；参考值约7.3%幻。研究表明，建立的方法实现了轴元素同位素丰度的测量，能直接显示轴的分布情 况，该方法可为研究玻璃固化体中放射性元素的浸出行为提供一定的技术支持。 关键词：玻璃固化体；浸出行为；二次离子质谱；轴；同位素丰度 中图分类号 ：0657.63 ; 0614.62 文献标识码：A 随着核工业的发展，人类在获取核能的同时，也 染的可能性[1]。为了衡量玻璃固化在抗浸出等方 将面对核废物处理与处置问题，放射性废物的妥善处 面的能力，使用 X 射线荧光光谱（XRF )、电感耦合 置尤其是高放废液的安全处置是十分重要的。一般 等离子体质谱(ICP - MS )、二次离子质谱（SIMS)等 认为，将放射性废液减容固化后长期储存在合适的地 技术分析玻璃固化样品中的放射性成分及其分布， 质层中是最安全可行的最终处置方案。玻璃固化技 如铀的成分分布及其浸出行为等各项指标，是一种 术作为处理高放废液的手段被开发出来，已经发展成 有效的评估玻璃固化体性能的分析手段。如金立云 为一种常用的高放废液处置方法，此技术将放射性废 等[2]利用XRF 法测定了模拟高放废液玻璃固化体 物进行浓缩、煅烧，使其所含的盐分转化成氧化物，然 中14种元素的含量，建立了相关的快速分析方法， 后与玻璃基料一起熔融，最终浇铸成玻璃固化体，由 但由于XRF 技术本身的限制，无法对其中元素的分 于其固化体性能优良，能获得较多的减容，目前玻璃 布和同位素丰度进行测量，而这些参数对于衡量玻 固化技术是唯一工业应用且发展最为成熟的高放废 璃固化体的抗浸出能力也是非常重要的。又如华小 液处理手段[1]，并且也被应用于处理核电厂低、中水 辉等[3]对模拟浸出实验获得的浸出液进行ICP - 平放射性废物、混合废物和放射性污染的场址等。 MS测量