MoO鄄SnO催化剂上二甲醚低温氧化高选择性制备甲酸甲酯.PDFVIP

第41卷 第2期 燃摇 料摇 化摇 学摇 学摇 报 Vol.41No.2 2013年2月 Journal of Fuel Chemistry and Technology Feb. 2013 文章编号:0253鄄2409(2013)02鄄0223鄄05 MoO 鄄SnO 催化剂上二甲醚低温氧化高选择性制备甲酸甲酯 3 2 1,2 1 1 1,3 1 刘广波 ,张清德 ,韩怡卓 ,椿范立 ,谭猗生 (1.中国科学院山西煤炭化学研究所 煤转化国家重点实验室,山西 太原摇 030001; 2.中国科学院大学,北京摇 100049;3. 日本国立富山大学 应用化学系, 日本 富山摇 930鄄8555) 摘摇 要:定向设计并制备了多功能MoO 鄄SnO 催化剂,在常压连续流动固定床反应器上实现了二甲醚低温氧化高选择性制 3 2 备甲酸甲酯的过程。 考察了机械混合法、共沉淀法及沉淀浸渍法等不同制备方法对催化剂性能的影响。 在沉淀浸渍法制备 的MoO 鄄SnO 催化剂上,常压、160 益反应条件下,甲酸甲酯选择性达94.1%,DME转化率也达到了33.9%,并且产物中无 3 2 CO 生成。 采用NH 鄄TPD、CO 鄄TPD及H 鄄TPR对催化剂进行了表征,结果表明,表面酸性、碱性及氧化性的不同是造成催化 x 3 2 2 剂反应性能差异的原因。 另外,通过采用XRD、Raman及TEM对催化剂结构进行表征发现,晶粒粒径及金属氧化物MoO 的 3 存在状态等结构的差异是造成催化剂活性不同的主要原因。 较小晶粒的催化剂和表面存在的低聚态MoO 是致使催化剂活 3 性提高的主要原因。 关键词:二甲醚;低温;选择氧化;甲酸甲酯;氧化锡;氧化钼 中图分类号:O643摇 摇 文献标识码:A Low鄄temperature oxidation of dimethyl ether to methyl formatewith high selectivity over MoO 鄄SnO catalysts 3 2 1,2 1 1 1,3 1 LIU Guang鄄bo ,ZHANG Qing鄄de ,HAN Yi鄄zhuo ,TSUBAKI Noritatsu ,TAN Yi鄄sheng (1.StateKey Laboratory of Coal Conversion,Institute of Coal Chemistry,ChineseAcademy of Sciences,Taiyua