甲烷氧化偶联反应催化剂碱性与反应性能的相关性催化学报.PDF

第 卷 第 期 年 月 催 化 学 报 ∂ ≤∏≤≤ ÷∞ √ 甲烷氧化偶联反应催化剂碱性与反应性能的相关性3 邱显清 彭永忠 朱起明 清华大学化学系一碳化工国家重点实验室 北京 提 要 在催化剂甲烷氧化偶联反应性能研究的基础上 利用 技术考察了不同的碱金 ≤2×°⁄ 属化合物 催化剂的表面碱性 结果表明 的协同作用 碱金属化合物的添加 2 ! ≤ ≤ 都增大了催化剂表面碱性的强度 也增加了碱性位的数量 催化剂表面碱性与催化剂反应性能之 间存在着良好的相关性 强碱性位的出现和增强相应于催化剂活性与选择性的提高 对催化剂表 面碱性位在甲烷氧化偶联反应中的作用!碱金属化合物的添加效应也进行了探讨 关键词 甲烷 氧化偶联 氧化镧 碱金属化合物 表面碱性 甲烷氧化偶联反应中 催化剂和载体的酸碱性是影响反应性能的重要因素 性能较好的 催化剂一般都具备较强的碱性≈ ≈ 等 观察到 氧化物催化剂的活性 ≤ ≥ ≈ 和选择性随原子序数增大即催化剂碱性增强而提高≤等 发现碱土金属氧化物催化 剂上 选择性按 增加 这也平行于这些氧化物的碱性 ≤ ≤ ≥ 甲烷氧化偶联反应一般在 左右的温度下进行 在这样的温度下 酸性催化剂能催化 ε 深度氧化和 烃的分解 从而降低反应的选择性 因此通常在碱性或弱酸性催化剂或载体 ≤ ≈ 上才有较高的选择性 等 报道 在 催化剂中添加 或增加 的含量 ° °