介孔氮杂碳负载钯的制备及其在芳环水相加氢中的应用-湖北大学学报.pdf

第３８卷第３期 湖北大学学报（自然科学版） Ｖｏｌ．３８　 Ｎｏ．３　 ２０１６年５月 Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｈｕｂｅｉ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ（Ｎａｔｕｒａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅ） Ｍａｙ，２０１６　 文章编号：１０００ ２３７５（２０１６）０３ ０２０８ ０５ 介孔氮杂碳负载钯的制备及其在 芳环水相加氢中的应用 江和展，聂仁峰，鲁新环，周丹，夏清华 （湖北大学化学化工学院，湖北 武汉４３００６２） 摘要：以ＭＣＭ⁃４１为模板合成高含氮量（质量分数为１９．４％）的介孔氮杂碳（ＭＣＮ），并用于负载高分散的纳米钯颗 粒．在以水作溶剂的苯甲酸选择性加氢至环己基甲酸的反应中，Ｐｄ／ ＭＣＮ的活性是单纯活性炭（ＡＣ）负载的Ｐｄ催化剂的 ８．６倍．Ｐｄ／ ＭＣＮ在一系列苯甲酸衍生物的加氢反应中显示出较高的催化活性、选择性和稳定性．表征发现：ＭＣＮ表面丰 富的碱性位以及Ｐｄ和Ｎ之间的电子作用对苯甲酸加氢的活性具有重要的促进作用． 关键词：介孔氮杂碳；纳米钯；苯甲酸；加氢 中图分类号：Ｏ６１４．１２　 　 文献标志码：Ａ　 　 ＤＯＩ：１０．３９６９／ ｊ．ｉｓｓｎ．１０００⁃２３７５．２０１６．０３．００７ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ ｃａｒｂｏｎ ｎｉｔｒｉｄｅ ａｎｃｈｏｒｅｄ ｐａｌｌａｄｉｕｍ ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ ａｓ ａｃｔｉｖｅ ｃａｔａｌｙｓｔ ｆｏｒ ｔｈｅ ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ ｏｆ ａｒｏｍａｔｉｃ ｒｉｎｇ ｉｎ ｗａｔｅｒ ＪＩＡＮＧ Ｈｅｚｈａｎ，ＮＩＥ Ｒｅｎｆｅｎｇ，ＬＵ Ｘｉｎｈｕａｎ，ＺＨＯＵ Ｄａｎ，ＸＩＡ Ｑｉｎｇｈｕａ （Ｓｃｈｏｏｌ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ＆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，Ｈｕｂｅｉ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｗｕｈａｎ４３００６２，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ ｃａｒｂｏｎ ｎｉｔｒｉｄｅ （ＭＣＮ） ｗｉｔｈ ｈｉｇｈ Ｎ ｃｏｎｔｅｎｔ （１９．４％ （ｗｔ．）） ｗａｓ ｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄ ｂｙ ｎａｎｏｃａｓｔｉｎｇ ａｐｐｒｏａｃｈ ｕｓｉｎｇ ＭＣＭ⁃４１ ａｓ ｔｈｅ ｔｅｍｐｌａｔｅ，ａｎｄ ｅｍｐｌｏｙｅｄ ｅｓｐｅｃｉａｌｌｙ ｆｏｒ ａｎｃｈｏｒｉｎｇ ｗｅｌｌ⁃ｄｉｓｐｅｒｓｅｄ ｐａｌｌａｄｉｕｍ ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ （ＮＰｓ） ｕｓｉｎｇ Ｈ ａｓ ｔｈｅ ｒｅｄｕｃｔａｎｔ．Ｔｈｅ ａｃｔｉｖｉｔｙ ｏｆ Ｐｄ／ ＭＣＮ ｉｓ ８．６ ｔｉｍｅｓ ｔｈａｎ ｔｈａｔ ｏｆ ２ ａｃｔｉｖｅｃａｒｂｏｎ （ＡＣ）⁃ｓｕｐｐｏｒｔｅｄｃａｔａｌｙｓｔｏｎｔｈｅｓｅｌｅｃｔｉｖｅｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎｏｆ ｂｅｎｚｏｉｃａｃｉｄｔｏｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｅｃａｒｂｏｘｙｌｉｃ ａｃｉｄ ｉｎｗａｔｅｒ．Ｔｈｉｓｃａｔａｌｙｓｔ ｉｓａｃｔｉｖｅ ａｎｄ ｒｅｕｓａｂｌｅｆｏｒ ｔｈｅ ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ ｏｆ ａ ｓｅｒｉｅｓｏｆ ｅｌｅｃｔｒｏｎ⁃ｄｅfiｃｉｅｎｔ ｂｅｎｚｏｉｃ ａｃｉｄｓ．Ｗｉｄｅ ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎｓ ｄｉｓｃｌｏｓｅ ｔｈａｔ ｂｏｔｈ ｒｉｃｈ ｂａｓｉｃ ｓｉｔｅｓ ｏｎ ｔｈｅ ｓｕｒｆａｃｅ ｏｆ ＭＣＮ ａｎｄ ｉｎｔｉｍａｔｅ ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ ｂｅｔｗｅｅｎＰｄａｎｄＮｍａｙｌｅａｄｔｏｔｈｅｅｎｈａｎｃｅｄａｃｔｉｖｉｔｙｆｏｒｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎｏｆ ｂｅｎｚｏｉｃａｃｉｄ． Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ：ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ ｃａｒｂｏｎ ｎｉｔｒｉｄｅ；ｐａｌｌａｄｉｕｍ ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ；ｂｅｎｚｏｉｃ ａｃｉｄ；ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ ０　 引言 ［１⁃２］ 将芳香族化