纳克级铅同位素分析中硅胶r高铼酸发射剂体系的建立-岩矿测试.PDFVIP

２０１４年３月 岩　矿　测　试 Ｖｏｌ．３３，Ｎｏ．２ Ｍａｒｃｈ２０１４ ＲＯＣＫＡＮＤＭＩＮＥＲＡＬＡＮＡＬＹＳＩＳ １７８～１８５ 文章编号：０２５４ ５３５７（２０１４）０２ ０１７８ ０８ 纳克级铅同位素分析中硅胶 －高铼酸发射剂体系的建立 刘雪梅，汤　磊，傅中华，龙开明 （中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川 绵阳　６２１９００） 摘要：核取证分析中需要实施纳克级（ｎｇ）铅的同位素全谱分析，质谱测量中要求铅的电离效率较高（大于 －３ －４ －３ １０ ）。传统硅胶－磷酸技术多用于微克级（ｇ）铅分析，电离效率一般为１０ ～１０ ；尽管后来发展的硅胶 μ －３ －硼酸技术可以得到１０ 以上的发射效率，但是由于铅在电离过程中存在离子流反复升高－衰减的过程， 导致离子流发射不稳定，质谱测量条件难以掌握。本文改进了传统的硅胶发射剂，建立了一种新型硅胶加载 体系———硅胶－高铼酸体系。与硅胶－硼酸技术相比，采用硅胶 －高铼酸体系可显著提高铅的发射效率并 ２０４ ２０６ ２０７ ２０６ ２０８ ２０６ 获得稳定的离子流。对于１ｎｇ铅的同位素质谱全谱测量， Ｐｂ／ Ｐｂ、 Ｐｂ／ Ｐｂ、 Ｐｂ／ Ｐｂ的相对标准 偏差分别为０．４％、０．２％和０．１％，测试精度优于采用其他硅胶技术。通过实验比较了硅胶－高铼酸体系与 多种传统硅胶发射剂体系对铅离子流的发射效果，优化了硅胶试剂用量为０．５～３．０ Ｌ，采用“夹心饼干”的 μ －３ －２ 涂样顺序，对１～１００ｎｇ铅样品的发射效率达到６．０×１０ ～４．６×１０ ，比传统硅胶－磷酸体系的发射效率 －４ －３ －３ －２ （１０ ～１０ ）高了近 １０倍，与硅胶 －硼酸技术的发射效率相当（１０ ～１０ ），但铅离子发射更为稳定。 本文建立的硅胶－高铼酸体系在测量精度上可满足核取证研究中铅作为地域指示剂的需求。 关键词：热电离质谱；纳克级铅；铅同位素；硅胶－高铼酸发射剂；电离效率 中图分类号：Ｏ６５７．６３；Ｏ６１４．４３３ 文献标识码：Ａ ［１１］ 核取证研究分析中，需要对截获的非法铀材料 的损失并提高其在高温下的电离效率 ，即在质谱 的来源进行溯源，而材料中所包含的铅可能包含其 样品制备过程中引入加载技术。在铅的测量中，目前 产地或传输途径等信息，因而被作为“地域指示 应用较多的加载技术是硅胶技术，包括锆硅胶技 剂”，在核取证研究的材料溯源工作中具有重要应 术［１２］、硅胶－磷酸技术、硅胶－硼酸技术等。硅胶技 用价值［１－５］。实际上，铅作为指示剂已经广泛应用 术的主要成分就是硅胶，利用其在高温下于灯丝表面 于环境监测中，主要用来监测污染物中铅的来源和 形成蜂窝状的性质，将铅包覆其中，减少铅在低温下 ［６－９］ ［１３］ ［１２］ 变化情况 ，这些研究中铅的用量基本上都在几 的蒸发损失 。锆硅胶 是较早使用的硅胶技术， 样品的用量一般在 ｇ以上，因其铅的本底引入量较 百纳克（ｎｇ）至几百微克（ｇ）量级，几十ｎｇ以下铅 μ