UV%2fLn（Ⅲ）光催化法处理有机印染废水的初步分析研究.pdfVIP

摘要 随着染料工业的迅速发展，染料品种和数量日益增加，染料废水给环境带来的污染 也日益加大高色度的印染废水是目前公认的有害工业废水之一，其中主要含有染料及染 料中间体等难降解的有机物。对染料废水的脱色及降解的研究，是世界性的难题和熟点， ： 已成为当今环保科研的重要课题。 目前国内外处理难降解有机废水的方法有：物化法、生化法和物化一生化组合工艺 等。近年来，高级氧化一组合技术处理难降解有机废水的研究十分活跃。其中，光催化 氧化法作为生化处理的预处理或后处理，因具有光催化效率高、氧化能力极强等特点， 成为目前世界上水处理领域技术中的研究热点，受到环保专家的广泛重视，并展开了大 量的研究工作。 将稀土应用于环境保护，是具有中国特色的应用领域。基于稀土独特的性能，已经 开发了诸如吸附、混凝等水处理工艺，其光催化活性虽然已在废气处理中得到应用，但 在废水污染控制领域的报道却鲜有所闻。本课题组对均相、非均相UV／Ln(III)光催化体 系进行了大量的研究工作，发现均相、非均相UV／Ln(III)体系都具有一定的光催化活性， 可以降解有机污染物罗丹明B，是一类新型的光催化剂。通过这些方面的研究工作，本 论文主要取得了如下结果： (1)以罗丹明B染料为模拟废水溶液，考察了染料初始浓度、催化剂投加量、pH值、 ，共存阴离子等对UV／Ce”光催化体系的影响。并确定了实验研究的最佳反应条件：在 ICe3+]=0．28xi0-3mol／L，紫外光辐照120 94．7％。 (2)在确定的反应条件下，考察了一系列稀土离子紫外光辐照下对罗丹明B模拟染 ，料废水溶液的催化效果。结果表明：14种所试稀土离子均能表现出一定的光催化活性， 其中稀土元素La3+、Gd3+的活性最为明显。 丹明B的光催化活性，结果发现混合后的稀土硝酸盐仍具有一定催化活性，且仅比活性 最高的稀土离子活性略低。 (4)当阴离子为硝酸根时，研究了uV／Ce”体系对几种代表性的印染染料模拟废水的 降解作用。结果表明：UV／Ce3+体系对蒽醌染料KNR的降解活性最高，对铜酞菁母体结 构的染料KGL降解活性最低；这与染料分子本身的分子结构有关。 (5)在实验条件下，进一步考察TUV／Ce3+体系降解罗丹明B的动力学行为，提出 了其脱色降解过程为连续不可逆两步反应的动力学模型。根据所提模型推导出了该反应 的动力学方程，对动力学方程的计算曲线和试验数据进行拟合比较，发现二者基本吻合， 验证了该动力学模型的正确性。 (6)采用紫外．可见、红外光谱跟踪并分析UV／Ce”体系降解罗丹明B的反应过程，推 测其降解过程为首先是罗丹明B分子发色基团苯氨基、羰基键被破坏，形成了色度较低 的有机中间产物，然后是中间产物的逐渐降解直至完全转化为小分子羧酸及伯胺。 (7)探讨Tuv／ce3+体系降解罗丹明B的反应机理，初步推断降解反应主要为自由基 氧化机制，紫外光通过氧化还原Ce3+／Ce4+水合离子活化水分子生成自由基。 光催化活性。从稳定性、催化氧化性能和经济性等方面综合比较，Na．Y型分子筛不失 为一种比较理想的载体，虽然催化效率有待进一步的提高，但由此避免了稀土的二次污 染并使催化剂的循环使用成为可能。 关键词：染料废水，光催化反应，废水处理，罗丹明B，稀土离子，动力学模型，反应 机理，分子筛 Il Abstract Withthe numberandthe increased rapiddevelopmentofdyestuffindusUy,thevarietyofdyestuffhas environmentaltaken wastewaterhas inthemeanwhile．The day by byday．The pollution dye steppedup wastewaterwith color from and as