碳团簇的异构体谱及生长动力学的分析研究.pdfVIP

摘 要 本文的主要目标在于从原子水平上获取碳团簇形成过程中的物理信息，包括 团簇异构体谱 (isomerspectrum)以及团簇形成的动力学机制。为此我们建立 了一种新的寻找具有最稳定结构团簇及其异构体的理论方法，并针对碳原子小团 簇进行了大规模的数值计算，获得了丰富的异构体信息，在此基础上，提出了包 含结构信息的团簇能级图(E-chart);建立了两种分子动力学模型，模拟了碳原 子小团簇形成的整个过程，包括从石墨的气化到气相碳原子在缓冲气体中的聚集 成核，表明异构体在团簇的形成过程中 “扮演”着不可忽视的角色，得到了与实 验相符合的结论。 本文所建立的寻找团簇异构体的理论模型，基于经典的郎之万阻尼方程。与 已有的寻找最稳定结构团簇的方法 (如遗传算法，蒙特卡罗方法等)比较，本模 型所获得的异构体结构不依赖于初始所给定的原子构型，可以快速地获得具有最 低势能结构的团簇及其邻近的异构体。应用该模型，我们计算了C45以下的异构 体谱，并绘制了相应的E-chart，发现了这些团簇结构变化的规律:C3-C11只有 单环(mono-cyclic)或者直线(line)结构;C12-C18主要为多环平面(sheet)结 构;C19-C27主要为多环碗状