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臭氧及同相催化臭氧化降解有机物的动力学研究 摘要 本文首先综述了臭氧的物理化学性质和在水处理方面的应用经 验，重点探讨了近年来发展起来的金属催化臭氧化技术。基于臭氧水 处理领域的研究现状和一些不足，提出了本论文的研究目的和主要任 务。本论文的研究内容主要包括三部分：单独臭氧化降解对苯二甲酸 n2+催化 的动力学及机制研究；Fe2Ⅶe3+催化臭氧化降解苯酚的研究； 臭氧化降解草酸的定量化解析。上述研究结果对推动臭氧类水处理技 术(特别是催化臭氧化水处理技术)在实际中的应用具有重要意义。 在第四章中，研究了臭氧化对苯二甲酸(TA)的降解效率，并对该 过程的动力学特性和降解机理进行了探讨。结果表明，TA与臭氧的反 2．28x109 L·moll．s～，以上结果与TA臭氧化降解的表观反应速率常数相 中间产物，其中主要包括苯甲酸、酒石酸、甲酸和草酸，在此基础上 提出了臭氧化TA的可能降解历程。 第五章的研究结果表明，在一定条件下，在苯酚的臭氧化降解过 程中，臭氧分子与苯酚及苯氧负离子的直接反应是苯酚降解的主要原 研扛工业大字坝士论又 果更佳。Fe2+催化降解苯酚的机理是：苯酚在臭氧化降解过程中产生了 技术，从而提高苯酚的去除。经分析并计算表明，不同体系尺。。值的大 小为：03／Fe2+03／Fe3+03。这个结果也与苯酚的降解效果相一致。 在第六章中，利用Mn2+／03氧化体系降解了草酸，从动力学角度探 讨并定量化解析了Mll2+催化臭氧化降解草酸的作用机制。结果表明， 加入M午+能明显提高臭氧化降解草酸的效率，体系尺c。值也有所增大。 Mn2+／03降解草酸的途径主要包括以下三种方式：第一，臭氧的直接氧 化反应；第二，羟基自由基(水中溶解臭氧分解产生)的氧化反应；第三， Mn4+和Mn7+等高价锰对草酸的氧化反应。溶液pH不但直接影响 Mn2+／03降解草酸的效率，而且还决定了三者的贡献大小。在本实验条 件下，当pH为2．9时，Mn2+／03降解草酸的表观反应速率常数为 28．280x10‘4s～， 三者对草酸降解的百分比贡献为： s～， 8．4：46．7、 三者的百分比贡献分别为：fo，：fo圩：，州=24．9：2 f 9．6：74．4：6．0。 厂q：‰：允=23．6：54．5：21．9幂1：Io，：fOH：厶。。=1 关键词：催化臭氧，Mn2+，Fe2+，Rn，对苯二甲酸，苯酚，草酸 II 浙江工业大学硕士论文 ASTUDYONTHEKINETICOFOZONATIONAND HOMOGENEOUSCpⅡAI，YTIC OZONATl0N OFORGANICCOⅣ口OUNDS ABSTRACT The ofozoneandits inwater physical chemistryproperties application treatmentare the ofdiscussionis onmetal reviewed，and emphasis put ozonation th