(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料的第一性原理的分析研究.pdfVIP

摘要 摘要 拓扑绝缘体近年来在凝聚态物理、化学以及材料科学领域中引起了研究者很 大的关注。拓扑绝缘体有着独特的性质：在材料内部，其电子结构跟普通的绝缘 体类似；在材料的表面或者边缘处，却存在穿越能隙的狄拉克型的完全极化的电 子态，表现出金属的性质，且这种独特性质是受时间反演对称保护的。在拓扑绝 缘体中，Bi。Se。材料拥有非常简单的表面态，在其表面只存在一个狄拉克点，具 有较大的体能隙(达到O．3eV)。因此Bi2Se3材料成为近年来该领域的研究热点。 的几何结构正是由Bi。Se。中5原子层结构单元(QL)与Bi中双原子层结构单元 (BL)通过一定的堆积方式而成。因此对(Bi。Se。)。(Bi。)。系列材料研究是一个非 常有意义的课题。在本文中，我们从密度泛函理论和密度泛函微扰理论出发，研 究了(Bi。Se。)。(Bi。)。系列材料的几何结构、电子结构和晶格动力学。此外，我们 还研究了(Bi。Se。)。(Bi。)。系列材料的不同的m：n比例以及不同的终结面上拓扑表 面态。分析了拓扑表面态随厚度以及不同的m：n比例变化关系。 主要的研究工作有两个方面： 1．(Bi：Se。)。(Bi。)。系列材料的晶格动力学研究。通过密度泛函微扰理论，我 们讨论了不同比例m：n的声子结构以及声子结构随m：n值的演变。我们的计算 率发生了谱线红移，而插入的双原子层Bi的4。模频率相对于体内Bi晶体的4。 模频率发生了谱线蓝移。当Bi2 BL插入到Bi：Se。中QL与QL之间后，由于Se 原子的电负性比Bi原子大，那么部分电子会从插入层Bi2BL中转移到Bi2Se3的 QL层中，因而插入层Bi2BL与Bi：Se。QL之间的库仑作用力代替了原来的QL 与QL之间的范德瓦尔斯力，我们认为这是产生拉曼谱振动模频率红移以及蓝移 的根源。通过计算声子的投影态密度，我们发现Bi2Se3 BL投影声子态 QL和Bi2 密度的z分量很不匹配，阻碍大部分的光学声子沿着六角晶格的c方向传播，降 低了整个晶格的热导率，从而提高了材料的热电性能。 2．(Bi。Se。)。(Bi。)。系列材料的拓扑表面态研究。通过密度泛函理论，我们研 究了Bi4Se3薄膜和BiSe薄膜不同终结面上的拓扑表面态。我们的计算结果表明： 当薄膜较薄时，表面态存在能隙，材料是拓扑平凡的；当薄膜较厚时，表面态是 拓扑非平凡的。但是，不同终结面上的拓扑表面态显示出不同的Kramers点能量 和色散关系。对于Bi2Se3 QL终结面，表面带表现出非线性色散关系。我们的 计算表明对其中一个QL终结面，表面态中没有出现Rashba自旋劈裂，而对另 万方数据 摘要 一个不等价的QL终结面，表面态中存在较小的Rashba自旋劈裂。分析认为 Rashba自旋劈裂来源于白旋轨道耦合和Bi2BL中的电荷转移到邻近的Bi2Se3 QL，并且诱发了表面的QL发生极化，从而在表面产生了较小的偶极场。对于 Bi4se3薄膜和BiSe薄膜的Bi2终结面，表面能带表现出线性色散关系和较强的 可以通过reg／值或者不同的终结面来调制。 关键词：拓扑半金属，自旋轨道耦合，声子，Rashba自旋劈裂，第一性原理． II 万方数据 Abstract attractedalotofattentionincondensedmatters Topologicalinsulators(TIs)have andmaterial discover