人工纳米无机氧化物对多环芳烃菲的吸附行为的分析研究.pdfVIP

摘要 摘要 随着纳米材料的广泛生产和使用，人工纳米材料(Engineerednanoparticles， NPs)将会不可避免地通过各种途径进入到环境中，因其独特的物理化学性质， 纳米材料将影响其它污染物的迁移转化过程。纳米氧化铝和纳米氧化硅是目前 应用较为广泛的人工纳米材料；菲是典型的多环芳烃。本论文系统研究了A1203 NPs和P-Si02 NPs(a．A1203NPs和T-A1203NPs)和Si02NPs(S-Si02 NPs)对菲的 吸附行为，并讨论了pH、盐度、重金属离子、溶解性有机质(DOM)和表面活性 剂对吸附的影响，为全面评价纳米材料对有机污染物的环境行为影响提供科学 依据。 结果发现，(1)纳米氧化物对菲的吸附取决于纳米颗粒的比表面积、孔结构 lo．1。201 NPs对菲的吸附是线性吸附，主要机理是菲在其临近水 L／kg。a．A1203 NPs对菲的吸附由毛细管凝聚和孔填充机制共同控制，其中 层的分配。^r．A1203 P-Si02600 介孔对吸附起主要作用。高温灼烧P．Si02NPs(臣P NPs)的吸附能力比 P．Si02NPs增加，归因于内部孔可及性的增加。 NPs在酸性和碱性条件下对菲的吸附大于中性条 (2)0【．A1203NPs和^r．A1203 NPs与菲之间的静电吸引起主要作 NPs和T-A1203 件。在低pH条件下，a．A1203 用；而在高pH条件下，c【．A1203 NPs与菲之间主要是与微层水的 NPs和T-A1203 分配作用。P-Si02600NPs对菲的吸附是随着pH的增加而降低，表面疏水性和 孔的可及性共同控制吸附。盐度促进了菲在A1203NPs上的吸附，抑制了在S．Si02 NPs上的吸附，对P．Si02NPs和P．Si02600NPs几乎影响不大。盐度不仅影响菲 的溶解度也影响纳米颗粒的团聚性能，盐度对吸附的影响是盐析作用与紧实作 用的共同控制。 (3)重金属离子Ni2+增加了Q．A1203 NPs对菲的吸附，主要是 NPs和y-A1203 通过阳离子．兀键作用及“架桥”作用。Ni2+对P-Si02600NPs吸附菲的影响机制复 杂，可通过增加纳米颗粒的团聚性和表面水合分子数，降低内部孔的可及性， 抑制菲的吸附；也可通过阳离子．冗键作用及“架桥”作用，增加对菲的吸附。在 Ni2+浓度较低时(5mmol／L)，前者起主要作用，随着Ni2十浓度的增加，其对吸 附的促进作用逐渐表现出来，对于低浓度菲，促进作用占据主导。 摘要 NPs和 (4)DOM与菲不同加入顺序对Gt．A1203NPs、7-A1203NPs、S-Si02 P．S102600NPs吸附菲的影响不同。5 NPs和S．Si02 mgC／LDOM促进了a．A1203 NPs对菲的吸附，吸附态DOM利于菲的分配。与菲一起加入的DOM促进7-A1203 NPs对低浓度菲(20～100“∥L)的吸附，而抑制高浓度菲(500-1000pg／L)的吸附； NPs对菲的吸附。这与DOM不同加入顺序造成 先加入的DOM抑制Y．A1203 NPs及菲三者结合方式不同有关。不同加入顺序的DOM都抑制 DOM、7-A1203