Ga7As7团簇和GaAsn(n%3d3-5)团簇的理关于分析研究.pdfVIP

摘要 本文采用基于第一性原理的全势能线性糕模轨道分子动力学（FP-LMTO MD ）方法研 究了Ga As 团簇以及其带电团簇的结构和掺杂Ga 原子对As 团簇As ，As ，As 结构和稳 7 7 4 5 6 定性的影响。FP-LMTO MD 方法是当前国际上计算和研究固体（包括固体表面及原子团簇） 的几何结构和电子结构的最好方法之一，由于这种方法采用了全势能，所以计算的结构精密 度比较高。 在团簇科学中，半导体团簇越来与受到人们的重视。其中Si 和Ge 团簇的许多成果已 经得到了公认。GaAs 团簇在微电子和光电领域中有重要作用，但目前的研究主要针对原子 数目比较少的GaAs 团簇。 运用全势能线性糕模轨道分子动力学方法，我们对Ga As 团簇以及其带电团簇的结构 7 7 进行了研究。我们发现在混合团簇中Ga 原子容易处于帽原子位置，这是由Ga 原子的价电 子比As 原子价电子少决定的，因为帽原子位置需要的键数较少。大多数结构的能隙都在1ev 之上。我们所得到的所有14 原子结构都是单重态的，这是因为这些原子都具有奇数个价电 子，而且所有的价电子都在各自的分子轨道上形成电子对。加入电荷或者移走电荷，团簇的 结构会产生严重的畸变，这个畸变取决于加入或者移走电荷的多少以及团簇的结构。此外我 们还发现团簇Ga As 的HOMO-LUMO 能隙完全取决于团簇的组成成分。与有偶数个Ga n 10-n 原子的团簇相比，拥有奇数个Ga 原子的团簇，其HOMO-LUMO 能隙也比较大。 掺杂Ga 原子对砷团簇As ，As ，As 稳定性的影响的研究表明，异原子Ga 的取代， 4 5 6 导致原来较短的As-As 键变成较长的Ga-As 键，使得原来的As 团簇结构发生畸变，但是并 没改变纯 As 团簇的基本几何结构。GaAs3 团簇中最稳定的结构是由取代最稳定的基结构 As4(a)得到的，GaAs4 团簇中最稳定的结构也是由取代最稳定的基结构As5(a)得到的，但是 GaAs5 团簇中最稳定的结构是由取代次稳定的基结构As6(c)得到的。此外还发现，较稳定的 结构，其能隙也比较大。 关键词：砷化镓团簇，稳定结构，结合能 2 Abstract In this paper, we have investigated the structures and stabilities of Ga As cluster and 7 7 its ions in detail and the effect of gallium heteroatom on the geometric structures and stability of As (n=4,5,5,6) systematically using full-potential linear-muffin-tin-orbital molecular-dynamics n method (FP-LMTO MD) based on the first principle. The FP-LMTO MD method is one of the best methods for calculating the geometrical and electronic structures of crystals (including crystal surfaces and clusters) in the world at the p