固体催化剂活性中心的分子设计及其XAFS表征_龙金林.pdf

23 12 化 学 进 展 Vol ． 23 No ． 12 第 卷第 期 20 11 12 PROGRESS IN CHEMISTRY Dec ． 20 11 年 月 * 固体催化剂活性中心的分子设计及其XAFS 表征 龙金林 顾 泉 张子重 王绪绪＊＊ ( 350002 ) 福州大学国家环境光催化工程技术研究中心 福州 。 X 摘 要 表面金属有机化学是设计制备组成和结构明确的表面金属物种的一条有效途径 同步辐射 (XAFS) 。 射线吸收精细结构光谱技术 是当前表征固体催化剂活性中心结构的有力工具 二者结合为在分子 ， 水平上设计构筑催化中心提供了一条可借鉴的分子研究途径和方法 已发展成为催化基础研究的重要方向 。 ， 之一 本文综述了过去十年内 我们研究组在利用表面金属有机化学方法在沸石分子筛孔道表面分子构筑 XAFS 。 XAFS 单分散金属氧活性单元和 在表征多相催化材料活性位结构方面取得的一些进展 简要介绍了 、 、 ， 技术的基本物理原理 实验方法 数据分析及在表征催化材料方面的优缺点 并回顾了固体表面金属有机化 。 “ ” “ 学的化学基础 借助表面金属有机化学的理论和方法实现了在沸石分子筛表面分子构筑 单点 单核或 单 ” 、 。 ， 点 多核金属钛 铜和铁催化活性中心 通过对其微观结构的详细表征 并结合其催化性能的研究建立起活 、 ， 。 性与组成 结构三者之间的关联 阐明了这些金属物种化学态与其催化活性之间的本质联系 研究结果从分 子层面揭示了MCM-4 1 Cu ［OCHMeCH NM ］ ， 表面 2 2 2 的热解化学机制 给出了具有明确组成和微观结构的 CuO 、Cu O Cu (0 )/ MCM-4 1 ， Cu 2 和 材料的新制备途径 并阐明了含铜介孔分子筛催化苯酚羟基化反应中 活 ; 、 ［Fe Ⅲ - 性中心的作用本质以及铁核性相关的苯酚羟化机制 基于分子构筑的 结构和组成明确的双核二铁 (-O)(-OH)-FeIII ］ ，