MoF6在NaF颗粒上的吸附平衡及吸附动力学-上海应用物理研究所.PDF

第38 卷 第11 期 核 技 术 Vol.38, No.11 2015 年11 月 NUCLEAR TECHNIQUES November 2015 MoF6 在NaF 颗粒上的吸附平衡及吸附动力学 1,2 1,2 1,2 1,2 3 1,2 程治强 李杨娟 张国欣 张焕琦 李洒洒 窦 强 龙德武1,2 吴国忠1,2 李晴暖1,2 1 （中国科学院上海应用物理研究所嘉定园区 上海 201800 ） 2 （中国科学院核辐射与核能技术重点实验室 上海 201800 ） 3 （上海大学 上海 201800 ） 摘要 为阐明六氟化钼(Molybdenum hexafluoride, MoF )在氟化钠(Sodium fluoride, NaF)颗粒上的吸附机制，在 6 静态吸附实验装置上研究了MoF6 在NaF 颗粒上的吸附平衡及吸附动力学行为，结果表明在50−100 ºC 内，NaF 颗粒对MoF 的吸附速率和平衡吸附量随着温度而升高，在100 ºC 平衡吸附量达到115 mg MoF ·g−1 NaF 。当 6 6 温度超过100 ºC 时，NaF 对MoF6 的吸附作用减弱，吸附量减小。Langmuir 模型能较好描述NaF 颗粒对MoF6 的吸附过程，并推测MoF6 在NaF 颗粒上的吸附为单分子层吸附。吸附动力学模型分析表明，NaF 颗粒对MoF6 的吸附符合准二级动力学方程，同时吸附过程受到颗粒内扩散控制，但其并不是唯一速率控制步骤。 关键词 氟化钠颗粒，气态氟化物，吸附等温线，吸附动力学，颗粒内扩散 中图分类号 TL99 DOI: 10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.110301 氟化挥发法可用于乏燃料中铀的分离，是一种 则尚未见具体报道。为实现UF6 与 MoF6 的有效分 干法后处理技术，其利用铀与裂变产物的氟化物的 离，确定相应最佳的吸附工艺，有必要了解和掌握 挥发性不同来实现分离[1] 。氟化挥发技术具有反应 MoF6 在NaF 颗粒上的吸附行为和机制。 速度快、转化效率高、易连续化操作等优点，近年 我们以NaF 粉末、羧甲基纤维素钠和水为原料， 来被各国所广泛研究，其中尤其以日本、捷克和俄 通过挤出切粒法成功制备了性能稳定的NaF 吸附剂 罗斯的研究成果最为突出[2−4] 。在对乏燃料实施氟化 颗粒[10]，在此基础上我们利用自行研制的吸附实验 挥发时，总有一部分挥发性裂变产物和结构材料的 装置，采用静态吸附法研究了不同实验条件下NaF 氟化物伴随UF6 一起挥发进入气相，通常采用选择 颗粒对 MoF6 的吸附行为，并结合理论模型对吸附 性吸附-脱附技术对氟化产物进行处理，以提高分离 平衡和动力学过程作详细分析，实验结果可为 UF6 铀的纯度。该技术是基于挥发性氟化物在吸附剂上 吸附净化系统工艺设计提供借鉴和参考。 的吸附性能差异，通过吸附剂选择性去除UF6 中的 氟化物杂质，纯化后的UF [5] 1 试剂与仪器 6 通过冷凝回收 。