y-Al2O3表面Co物种状态对苯催化燃烧性能的影响研究-分子催化.PDF

　第２２卷 第１期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２２，Ｎｏ．１　 　２００８年２月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ｆｅｂ．　２００８　 文章编号：１００１３５５５（２００８）０１００７００５ γＡｌＯ 表面Ｃｏ物种状态对苯催化燃烧性能的影响研究 ２ ３ １ １ ２ １ ２ １ ２ 李志鲲 ，吕功煊 ，陈建平 ，杨宝军 ，焦天恕 ，靳志良 ，邹利鹏 （１．中国科学院兰州化学物理研究所　羰基合成与选择氧化国家重点实验室，甘肃 兰州７３００００； ２．中国酒泉卫星发射中心，甘肃 兰州７３２７５０） 摘　要：采用浸渍法在 ＡｌＯ载体上制备了不同形态的Ｃｏ物种，并利用苯的催化燃烧反应考察了各不同物种对苯 γ ２ ３ 催化燃烧活性差别．研究结果表明：Ｃｏ在 ＡｌＯ载体表面的分散形态表现出显著的阈值效应．当担载量处于在分 γ ２ ３ 散阈值以下时，Ｃｏ以氧化物形式单层分散于载体表面；当担载量大于分散阈值时，Ｃｏ团聚为团簇或者多层结晶体 形式存在于 ＡｌＯ表面．分散阈值效应直接影响着催化剂的催化燃烧活性．焙烧温度对 Ｃｏ在 ＡｌＯ表面的存在 γ ２ ３ γ ２ ３ 状态也起着决定性作用．高温焙烧主要导致ＣｏＡｌＯ尖晶石相生成，而低温焙烧有利于ＣｏＯ物相生成．对于苯催化 ２ ４ ３ ４ 燃烧反应而言，ＣｏＯ表现出比ＣｏＡｌＯ高的多的催化活性． ３ ４ ２ ４ 关　键　词：Ｃｏ／ＡｌＯ；催化燃烧；单层分散；苯 γ ２ ３ 中图分类号：Ｏ６４３．３２　ＣＥ４３．３２ 文献标识码：Ａ 　　负载型金属氧化物是催化燃烧挥发性有机物 现象优化催化剂性能是值得研究的问题． （ＶＯＣｓ）中广泛使用的一类催化剂［１～５］，通常是用 我们通过浸渍法制备了不同担载量的 Ｃｏ／ γ 金属的盐溶液浸渍载体，热分解得到负载的金属氧 ＡｌＯ系列催化剂，考查了它们对苯的催化燃烧性 ２ ３ 化物活性组分．活性组分在载体表面的存在状态决 能，发现在单层分散分散阈值附近，催化剂性能发 定着催化剂的活性和稳定性．因此研究氧化物在载 生显著变化．本文还运用ＸＲＤ、ＸＰＳ、ＴＰＲ等手段 体上的存在状态对ＶＯＣｓ燃烧催化剂的研制具有重 对催化剂表面状态和反应活性物种等进行了表征， 要意义． 阐明了不同Ｃｏ物种的存在状态与催化活性之间的 Ｃｏ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ等过渡金属是常用的催化燃烧 关系． 催化剂的活性组分，研究表明担载 Ｃｏ的催化剂表 １实　　验 现出优异的低温 ＣＯ完全氧化、甲烷催化燃烧活 性［６～１４］．然而在通常情况下，相比贵金属活性组 １．１Ｃｏ／ＡｌＯ催化剂的制备 γ ２ ３ 分，过渡金属的担载量都很高．因此，确定合理的 不同Ｃｏ担载量的Ｃｏ／ＡｌＯ催化剂以等体积