碳纳米管壳聚糖纳米金属复合物的制备及催化性能研究.pdfVIP

论文题目：碳纳米管/壳聚糖/纳米金属复合物的制备及催化性能研究 专业：物理化学 硕士生：刘红玲 指导老师：杨锋、彭俊军 摘要： 碳纳米管作为一维尺度范围的纳米碳材料，具有高表面积、独特的物理性质和形态 学、高导电性、空心几何结构等特点，从而使它作为良好的催化剂载体得到广泛的研究。 但碳纳米管既疏水又疏油，不易分散，限制了其负载催化剂的作用。传统的方法利用强 酸氧化法使碳纳米管表面产生羧基或羟基官能团以提高其分散性，同时有利于纳米催化 剂的负载。但该方法污染大、耗时长、工艺过程繁琐。壳聚糖作为一种含有大量的氨基 和羟基的生物高分子化合物能够通过非共价键作用与碳纳米管复合，形成壳聚糖修饰的 碳纳米管材料,此过程工艺过程简单,对环境友好。在本工作中，我们致力于研究壳聚糖 修饰的碳纳米管材料负载不同的纳米金属粒子(Ni、Ag) ，探讨碳纳米管/壳聚糖/纳米金 属复合材料的制备过程，揭示其形貌及结构特点。通过催化对硝基苯酚加氢还原为模型， 探讨碳纳米管/壳聚糖/纳米金属复合物的催化性能。同时为提高碳纳米管/壳聚糖/纳米金 属复合材料的循环使用性，研究了棉布固载其可行性，从而为发展碳纳米管复合材料短 流程、低成本、少污染的新技术奠定理论和实践基础，具体研究内容和结果如下： 1.通过溶液共混法将碳纳米管超声分散到壳聚糖的醋酸水溶液中，然后过滤、烘干 得到碳纳米管/壳聚糖复合材料。然后吸附金属镍离子，再用NaBH 还原的方法将纳米金 4 属镍粒子负载于壳聚糖修饰的碳纳米管上，制备出CNT-CS-Ni复合材料。通过IR 、XRD 、 SEM、EDS等仪器对CNT-CS进行了形貌和物相成分的表征。考查了CNT-CS-Ni作为催 化剂来催化NaBH 还原对硝基苯酚(4-NP)为对氨基苯酚的催化活性，包括硼氢化钠的量、 4 反应温度、CNT-CS-Ni 的量等因素对催化活性的影响。研究结果表明，CNT-CS-Ni 对硼 氢化钠催化还原对硝基苯酚的活化能为50.28 kJ•mol-1，活化焓为47.66 kJ•mol-1和活化熵 -99.84 J•mol•K-1 。同时把CNT-CS-Ni 固载在棉布上，避免了CNT-CS-Ni作为催化剂从溶 液中分离困难的问题。 2.利用溶液共混法制备的壳聚糖修饰的碳纳米管材料吸附 Ag+ ，然后在壳聚糖上发 生原位还原为纳米银粒子，得到 CNT-CS-Ag 复合材料。通过UV–Vis 、XRD 、SEM、 TEM 等手段对CNT-CS-Ag 进行了表征。同时探讨了CNT-CS-Ag 作为催化剂来催化硼 氢化钠还原对硝基苯酚为对氨基苯酚的催化活性，包括反应温度、CNT-CS-Ag 的量及 CNT-CS-Ag 的循环利用性对催化活性的影响。研究结果显示，Ag 粒子在壳聚糖包裹的 碳纳米管上分布比较均匀，CNT-CS 上Ag 的粒径大小大约是5-10nm。CNT-CS-Ag 对 硼氢化钠催化还原对硝基苯酚的活化能为89.27kJ•mol-1，活化焓为86.44 kJ•mol-1 和活化 熵29.23 J•mol•K-1 。将CNT-CS-Ag 固载在棉布上，CNT-CS-Ag 的催化性能较高，避免 了CNT-CS-Ag 的团聚，提高了CNT-CS-Ag 的循环使用性能。 关键词：碳纳米管；壳聚糖；镍；银；催化剂 研究类型：基础应用研究 Subject: Researches on the preparation of carbon nanotubes/chitosan/ metal nanoparticles composites and their catalytic performance Specialty: physical chemistry Name: Liu Hongling Instructor: Yang Feng 、Peng Junjun ABSTRACT ： Carbon nanotubes，as one-dimensional scale of nanostructured carbon materials ，have intrinsic properties, such as high surface area, unique p