La、Ba离子对高温燃烧催化剂六铝酸盐结构与性质的影响.pdfVIP

第%% 卷 第 期 应 用 化 学 \N) %% SN %##3 年 月 ! ! ! QW_S7P7 T,‘5S/ ,R 99/_76 QW7’_P85a! ! ! ’0L %##3 ! 、# 离子对高温燃烧催化剂六铝酸盐 结构和性质的影响 翟彦青! 孟! 明! 陈久岭! 李永丹! （天津大学化工学院催化科学与工程系! 天津###$% ） 摘! 要! 通过共沉淀方法制备了’( ) , （ . /0 或10 ）（! . #2 3 、*、% 、 ）系列六铝酸盐催化剂。利用 ! *% + ! *- 456、178 、895 等方法考察了/0 : 、10% : 作为镜面阳离子对六铝酸盐结构、热稳定性和甲烷催化燃烧活性的 影响。结果表明，/0 : 、10% : 作为镜面阳离子时六铝酸盐分别具有磁铅石（’9 ）结构、;) , 结构；/0 : 作为 ! % 镜面阳离子可以在较低温度下形成六铝酸盐，因而有利于维持较高的比表面积；此外/0 : 作为镜面阳离子可 以明显提高六铝酸盐的结构稳定性和活性组分’( 的氧化态，因而具有较高的催化活性；’( 取代量为% 时具 有最佳的活性。 关键词! 甲烷高温燃烧催化剂，六铝酸盐，/0 离子，10 离子 中图分类号： ,= ! ! ! ! ! 文献标识码：! ! ! ! ! 文章编号：*###;#3*?（%##3 ）#;#%#;# 六铝酸盐因具有热稳定性好、抗热冲击能力强、催化活性和水热稳定性好等优点而成为最具希望的 ［* J ］ ［= ］ 高温燃烧催化剂 。对于六铝酸盐良好的热稳定性，KALIM(HLNO0 等 认为在其结构中引入的/0 、PL 、 10 、Q0 等离子半径较大的元素可形成镜面层，将) ,% + 尖晶石相分开，抑制了晶体的聚集和沿 轴方 % = ［3 ］ : 向的生长，从而保持了较高的比表面积。/AHEEA 等 发现通过向六铝酸盐骨架中引入与) 半径相似的 ’( 、QN 、RH 、SA 等活性组分，可显著提高六铝酸盐的甲烷燃烧活性。这些活性组分通过氧化还原过程使 ［ ］ 晶格氧参与甲烷氧化过程，对活性的提高起了关键作用，其中’( 的效果最好。’0IMAC0 等 研究表明， ［$ ］ 用稀土离子部分取代镜面阳离子可以显著提高催化活性，T0(U 等 提出镜面阳离子可以明显地影响 ’(% : V ’( : 的氧化还原过程。上述观点表明，/0 或10 作为镜面阳离子对六铝酸盐的结构、热稳定性和 催化活性有不同影响，但10% : 和/0 : 是如何影响六铝酸盐的热稳定性和活性组分的氧化还原性，未见 详细报道。本文采用共沉淀法制备