激光拉曼光与谱技术.pptVIP

一、三阶非线性极化系数 样品在强激光电场作用下，将产生高阶非线性现象，这时的电极化强度可写为： 由三阶极化强度P (3)(r,t)可以推导出许多三阶非线性现象。这些非线性现象有如下特点： 1) 三阶非线性现象在介质具有反演对称性时表现明显； 2) 参与三阶非线性光学过程是四光子过程。在参与作用的四光子中，三个光子来自入射波，另一个光子为新产生的，因此χ3是四个光子频率的函数； 3)三个入射光子的频率可以是相等的，也可以不等，混频过程便产生出众多的频率分量，它们分别对应不同的非线性光学现象。与χ3相关的非线性光学现象有：三次谐波：产生频率为人射波频率三倍的谐波；四波混频：产生频率为两束光的频率之和并与第三束光混频的谐波；拉曼散射；光克尔效应：在拉曼介质内内激光诱导产生双折射效应；布里渊散射：这是入射光对介质声振动的散射；双光子吸收。 二、相干反斯托克斯与斯托克斯拉曼散射 CARS和CSRS过程是一种三阶非线性光学效应，基本原理是：频率为ωl的泵浦光束和频率为ωs的斯托克斯光束在介质中重叠后，当满足ωr=ωl-ωs（ωr是拉曼活性震动或转动跃迁频率）时，会相干激发介质中的分子振动或转动,而这种振动或转动的相干激发又与入射光场El(ωl)和Es(ωs)再混合。 如果入射激光束之间夹角满足相位匹配关系，则相干叠加的过程使产生的ωa(ωa=2ωl-ωs=ωl+ωr)信号得到增