甲缩醛的合成与重整制氢-催化学报.pdfVIP

第 30 卷 第 8 期 催 化 学 报 2009 年 8 月 Vol. 30 No. 8 Chinese Journal of Catalysis August 2009 文章编号: 0253-9837(2009)08-0791-10 综述: 791~800 甲缩醛的合成与重整制氢 傅玉川, 孙 清, 沈俭一 南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室, 江苏南京 210093 摘要：综述了甲缩醛 (DMM) 的合成及其重整制氢研究的最新进展. 甲醇选择氧化直接合成 DMM 的工艺路线短、成本低, 是一 种合成 DMM 的新技术, 所使用的催化剂要求兼具酸性和 redox 性能, 表面酸性和 redox 的匹配是获得甲醇高转化率和 DMM 高 选择性的关键. 已研究过的性能较好的催化剂体系有负载型 Re 氧化物、酸性修饰的 V O /TiO 以及含有 Mo 和 V 等的多组分无 2 5 2 定形复合氧化物等, 在这些催化剂上, 甲醇转化率可达 60%, DMM 选择性可达 90%, 副产物主要为甲酸甲酯, 还有少量甲醛. 与甲 醇相比, DMM 的毒性较低, 容易在环境中降解, 用 DMM 代替甲醇进行重整制氢是一种为燃料电池提供移动氢源的新方案. DMM 重整制氢需要兼具酸性和金属的双功能复合催化剂, 其中酸性组分应当具有很高的 DMM 水解活性. 硝酸处理的高表面 积酸性碳材料 H-HSPRC ( 由酚醛树脂碳化得到) 具有很高的 DMM 水解活性, 其与传统的 CuZnAl 催化剂组成的复合催化剂 CuZnAl-H-HSPRC 具有很高的 DMM 重整制氢速率, 513 K 时生成 H2 的速率可达 7410 ml/(g·h), 高于相同温度下 CuZnAl 催化剂 上甲醇重整的产 H2 速率. 关键词：甲缩醛; 重整; 双功能催化剂; 表面酸性修饰; 酸性碳材料; 氢气 中图分类号：O643 文献标识码：A Synthesis and Reforming of Dimethoxymethane FU Yuchuan, SUN Qing, SHEN Jianyi* Key Laboratory of Mesoscopic Chemistry of Ministry of Education, School of Chemistry and Chemical Engineering, Nanjing Unive