Fe-β催化分解N2O高温稳定性和其再生性能.pdf

石 油 化 工 · 916 · PETROCHEMICALTECHN0LOGY 2013年第42卷第 8期 Fe—Ij；催化分解N2o的高温稳定性及其再生性能 孙宝盛，陈 健，陈标华，李英霞，王 煊，何 淼 (北京化工大学 化学工程学院，北京 100029) [摘要]考察了铁改性的p分子筛 (Fe—p)催化剂用于N：O分解的高温稳定性及其再生性能，在同定床反应器上对高温处理前 后的Fe—p催化剂进行了评价，并对其进行了XRD、N吸附一脱附、FTIR、H：一TPR和XPS等表征。实验结果表明，高温处理使 Fe—p催化剂的活性出现不同程度的降低，但分子筛的主要晶型结构没有明显变化，催化剂活性降低的主要原因是催化剂的活 性中心三价铁物种转变为活性差的铁的氧化物；另外，部分铁的氧化物向载体表面迁移聚集，活性中心的分散度降低 ，活性 铁物种的比表面积下降，也使催化剂的活性降低。通过}{2还原再生，可使Fe—p催化剂的活性基本恢复。 [关键词 ]铁改性；一氧化二氮分解；B分子筛催化剂 [文章编号 ]1000—8144(2013)08—0916—05 [中图分类号 ]TQ426 [文献标志码 ]A HighTemperatureStabilityandRegenerationofFe—M odified pMolecularSieveCatalystforDecompositionofN20 SunBaosheng，ChenJian，ChenBiaohua，LiYingxia，WangXuan，HeM iao (CollegeofChemicalEngineering，B@ngUniversityofChemicalTechnology，Beijing100029，China) lAbstract]Fe—modifiedpmolecularsieve(Fe—p)catalyststreatedathightemperaturewere characterizedbymeansofXRD，N2adsorption-desoprtion，FTIR，H2-TPR andXPS，andtheir catalyticperformancesinthedecompositionofN20werestudied．ThetreatedFe—pcatalystsstillkept theiroriginalcrystalstrucutre．ThecatalyticactivityofthetreatedFe—Bcatalystsdecreasedduetothe transitionoftheactivesites(ferricions)intoinactiveironoxides．Inaddition，partoftheironoxides migratedtothemolecularsievesurfaceandaggregated，whichledtothedecreaseofthedispersion andsurfaceareaoftheactivesites．Theregenerationofthecatalystsindicatesthattheactivityofthe deactivatedFe-pcatalystscanberecoveredbasicallybyreductioninH2atmosphere． [Keywords]ironmodification；nitrousoxidedecomposition；13molecularsievecatalyst N0的全球增暖潜能是CO：的310倍，且大气 中 改性的分子筛催化分解N，O的主要活性中心包括 的N，0浓度还在不断增加。己二酸生产工艺中产生 [一Fe(OH)] 、孤立的Fe_lo_“]、Z_[FeO] l2、 大量的N，0副产物，一般情况下，每生产1mol己二 [HO—Fe—O—Fe—OH]及 [Fe—O—Fe]+l等。通常 酸可副产0．8～1．0mol