轻稀土元素改性Cu—ZnO—Al2O3催化剂对CO2加氢制甲醇反应催化性能.pdf

石 油 化 工 · 24 · PETRoCHEMICALTECHNoL0GY 2016年第45卷第 1期 DOI：10．3969~．issn．1000—8144．2016．O1．004 轻稀土元素改性Cu—ZnO—AI203催化剂 对CO2加氢制甲醇反应的催化性能 于 杨 (中国石化 南化集团研究院，江苏 南京 210048) [摘要]研究了轻稀土元素La，Ce，Pr，Nd对Cu—ZnO—AI0，(CZA)催化剂的改性以及改性前后的催化剂在CO，加氢制甲醇 反应中的催化性能，比较了CeC／ZA和CZA催化剂上反应温度对甲醇收率的影响，并考察 了Ce／CZA催化剂的稳定性；采用 XRD、XPS、H一TPD、CO：-TPD、N2O化学吸附、低温N吸附一脱附、SEM—EDS等方法表征了催化剂的构效关系。实验结果 表明，轻稀土元素改性能提高CZA催化剂的催化性能，ce改性的效果最好 ，与czA催化剂相比，Ce／CZA催化剂上的甲醇收率 能提高43．6％；ce，CzA催化剂的最佳使用温度为240℃，在此温度下运行1000h，Ce／CZA催化剂的稳定性 良好；Ce／czA催化 剂较高的催化性能可归因于对反应物分子具有较高的吸附能力以及较强的Cu—ZnO相互作用。 [关键词]二氧化碳加氢；铜一锌一铝催化剂；甲醇；轻稀土元素 [文章编号]1000—8144(2016)01—0024—07 [中图分类号]TQ223．12 [文献标志码]A Cu-ZnO-AI2O3catalystmodifywithlightrareearthelementsfor CO2hydrOgenati0ntomethanol YuYang (SINOPECResearchInstituteofNanjingChemicalIndustryGroup，NanjingJiangsu210048，China) lAbstract]TheperformancesofCu—ZnO—Al2O3(CZA)catalystsmodifiedwithlightrareearth elements，namelyLa，Ce，PrandNd，inthehydrogenationofCO2tomethanolwereinvestigated． TheeffectsofreactiontemperatureonthemethanolyieldovertheCe．modifiedCZA(Ce／CZA)and CZA catalysts，andthestabilityoftheCe／CZA catalystinthehydrogenationwereresearched．The relationshipbetweentheperformancesnadstructureofthecatalystswereanalyzedbymeansofXRD． XPS，H2-TPD ，CO2-TPD，N2O chemisorption，N2adsorption-desorptionatlow temperautreand SEM—EDS．TheresultsshowedthattheperformancesoftheCZA catalystcouldbeimprovedgreatly throughthemodificationwith lightrareearthelements，amongwhichtheeffectofCewasthebest． ComparedtotheCZA catalyst， themethanolyieldoverCe／CZA