1950年至1991年法国葡萄酒的铅浓度和同位素标记(译文).doc

1950年至1991年法国葡萄酒的铅浓度和同位素标记 对1950年到1991年的法国葡萄酒进行铅同位素和浓度的分析，以此来调查它们是否可用于标记气溶胶中人为合成铅的同位素组成。这些气溶胶是从葡萄园中采集的。早期（19950—1980）的铅含量达18~27ng/g，且其 206Pb/207Pb的比值在1.152与1.173之间变化。然而到了晚期铅浓度却明显的更低了，同位素比值也降低了。还发现与汽车废气排放量相关的三甲基铅含量与葡萄酒中铅的总量没有什么关系，这也证明汽车气溶胶不是铅的主要来源。这个结果得到了铅同位素数据的支持，它显示了现有汽油与气溶胶的差相关性。为了确定铅的来源，分别对葡萄园气溶胶、土壤颗粒、瓶盖、软木塞以及黄铜部件进行了同位素值的测量。虽然主要来源仍不确定，但是有充分的证据证明黄铜对葡萄酒中高铅浓度有很大的贡献。因为在酿酒过程中酒中铅浓度非常的高，但是年份老的葡萄酒又不可能从气溶胶中获得铅同位素。 引言 1923年含铅汽油引进美国，它的使用是导致铅大量转移进入环境的主要原因。早在1970年含铅汽油的消耗量达到了最高峰，每年约为37万吨。1975年开始，随着无铅汽油引入美国，含铅汽油的使用急剧下降。而其他国家在这方面的反映就明显慢了许多。例如，澳大利亚的旧汽车仍在使用含铅汽油，且铅浓度比较高，1997年西澳大利亚珀斯的汽油含铅量达到0.25克/每升。 通过对含铅污染物的研究，得出大范围的同位素丰度，可作标记物使用。这些超过10%的变化，主要是由于工业中使用了不同地质年代的铅矿石引起的。当同位素标记的来源知道，混合系统学就可对来源贡献进行分配。 在涉及气溶胶标记上的研究经常遇到这样一个问题：缺乏来自被认为是污染源地区的铅同位素丰度的可用记录。因为葡萄园有时候是处于高浓度的大气污染条件下的，特别是来自汽车尾气的排放，这是是葡萄酒持续含铅的原因。Lobinski等在1994年报道过过去的40年葡萄酒中三甲基铅和三乙基铅的浓度，它显示了三甲基铅与含铅汽油的使用有很大的联系，这也为假说提供了支持。 本研究重点放在用葡萄酒的总铅浓度来反映大气污染水平以及记录铅同位素的指纹。通过对十几年的葡萄酒的一系列检测，得到一组有关浓度以及同位素组成时间变化的数据。 在文中我们对1950年到1991年的一系列葡萄酒进行了铅浓度和同位素组成的测试，这些葡萄酒都出自法国东南部一个单一的葡萄园中。由于这个葡萄园位于该地区的主要公路附近，预期葡萄酒中铅将会被汽车废气强烈影响。 材料与方法 样品 葡萄酒：法国东南部一个葡萄园中生产的19瓶红葡萄酒将被用来分析。从1950年到1991年的葡萄酒都产于这一葡萄园中。在所有的瓶装样品中，污染最小的将用于以后的生产。如果金属瓶盖存在污染，那在以后的生产中它将被去除，瓶颈外壁和瓶口用吸收剂进行了处理。把瓶子到过了，让瓶颈侵入到高纯度的1M HNO3中几秒，之后把瓶直立，用水把酸冲洗掉。干燥后用酸清洗，用聚乙烯片（PE）盖住瓶口，并且用标准螺杆式方法取出软木塞，之后用一个5厘米长的酸清洗过的聚乙烯管插入颈部，在液体的表面上方停住，通过一个小口径的PE插管从瓶中间取出一些葡萄酒放入到一个用酸清洗过的PE存储器中。3~5克葡萄酒被浓度为0.4M 的HBr酸化，同时用阴阳离子交换器提取出铅，再对两个样品进行分析，一个分析浓度，一个分析同位素组成。 瓶玻璃：两个用酸滤过的瓶被用来分析铅从玻璃种转移到葡萄酒中的程度。这些瓶先用水冲洗两次，以消除葡萄酒和沉积物，之后再用0.1M HNO3过滤五分钟，将其装满进瓶中，在分析其含铅浓度之前，先放置在常温的室内24小时。 瓶盖：在这里不是所有的瓶都有瓶盖，只对11个瓶盖进行了铅同位素组成的测量。瓶盖的小样品用1M HNO3过滤，之后直接对没有净化的溶解铅进行分析 软木塞：1980年葡萄酒中的一个软木塞。在不锈钢将软木塞切片，取中间部位和与酒接触过的底部的切片作为样品，分析其铅浓度和铅同位素组成。 气溶胶：从1995年12月18日至1996年1月5日，连续地从葡萄园中抽空气，使其通过一个用酸性清洗过的口径为37毫米醋酸纤维素滤纸（超纯水2.4每天立方米），以此来获得气溶胶样品。大概取滤纸面积的四分之一，在用0.4M 的热氢溴酸浸泡7小时后进行分析。 土壤：从葡萄园的四个不同地点采集土壤样品，每一个样品都取至约20厘米的深度。取重约2.5 g干样品，先后用水、0.4M 氢溴酸、7 M硝酸清洗过滤。每个样品的三组滤出物被用来分析铅含量和铅同位素组成。通过同位素质谱法测定铅浓度。在所有的研究中，铅浓度与干样品的重量是成反比关系的。 黄铜：由于担心分发酒的黄铜龙头可能会对葡萄酒造成污染，一个如精美芯片的黄铜小样本用来进行分析，先将其用1M硝酸浸泡30 s，在溶解于氢溴酸中。铅的浓度