焙烧温度对新型MnOx-FeOy催化剂结构和性能影响.pdf

石 油 化 工 · 1288 · PETR0CHEMICALTECHN0L0GY 2015年第44卷第 11期 焙烧温度对新型Mno-FeOy催化剂 结构和性能的影响 张 路 ，姜浩锡 ，赵 静 ，李永辉 。 (1．天津大学 绿色合成与转化教育部重点实验室，天津 300072； 2．天津大学 石油化工技术开发中心，天津 300072) [摘要] 以Mn(acac)和Fe(acac) (质量比1：1)为原料，采用超临界抗溶剂法制备了Mn—Fe复合氧化物前体，在适宜的温度 下焙烧后得到新型MnO一FeO纳米球形催化剂。通过TG—DTG、N：吸附一脱附、XRD、XPS、NH一TPD表征和活性评价，考察 了焙烧过程对Mn —FeOy~化剂的结构、活性组分的组成及其选择性催化还原 (SCR)反应性能的影响。实验结果表明，前体的 焙烧过程促进了催化剂晶体结构的转变，对Mn—Fe固溶体的形成具有重要作用。当焙烧温度为500oC时，所制备的MnOx—FeOy 催化剂表面B酸和L酸中心的数量最多、scR反应性能最好，在原料气 (NO(=1×10。)、NH3(=1×10。)、O (=2％)和Ar(平 衡气))空速50000h-、反应温度180～260℃、常压条件下，NO的转化率保持在92％以上，最高达97％，且N选择．}生为100％。 [关键词]锰一铁复合氧化物；选择性催化还原；焙烧温度；超临界抗溶剂法；一氧化氮；氮气 [文章编号]1000—8144(2015)11—1288—07 [中图分类号]TQ426．8 [文献标志码]A EffectsofCalcinationTemperatureonStructureandPerformancesofMnO~-FeOyCatalyst ZhangLu一，JiangHaoxi一，ZhaoJing一，LiYonghui， (1．KeyLaboratoryforGreenChemicalTechnologyofMinistryofEducation，TianjinUniversity，Tianjin300072，China 2．RDCenterforPetrochemicalTechnology，TianjinUniversiyt，Tianjin300072，China) lAbstractJMnO一FeOycompositeoxideprecursorwaspreparedfromMn(acac)3andFe(acac)3 withamassratioof1：1bysupercriticalanti—solventmethod，andthenMnO 一FeOynanosphere catalystswerepreparedthroughthecalcinationoftheprecursoratdifferenttemperature．Thecatalysts werecharacterizedbymeansofTG—DTG ，N2adsorption-desoprtion，XRD ，XPSandNH3一TPD ， andusedintheselectivecatalyticreductionofNO．Theinfluencesofthecalcinationprocessonthe structure。compositionandactivityofthecatalystswereinvestigated．Theresultsindicatedmatthe calcinationpromotedthecrystalstructuretransformationandthesolidsolutionformation．Atthe calcinationtemperature500℃andmassratioofMn(acac)3toFe(acac)31：1，therewer