电弧放电法中外来碳源对碳纳米管及碳纳米颗粒微结构的影响.pdfVIP

电弧放电法中 外来碳源对碳纳米管及碳纳米颖粒微结构的影响 唐东升，解思深气刘祖琴，邹小平.李玉保。周维亚.王 刚 中〔国科学院物理研究所，北京，100080) 摘要:掺入到放电载气中的乙炔在电弧区受热分解，从而在碳纳米管和碳纳米 颖粒的生长区域中引入了外来碳源。利用场发射扫描电子显微镜和高分辨透射 电镜对阴极沉积物的形貌和微结构进行观侧和分析。结果表明:在这种热分解 外来碳源的影响下，碳纳米颖粒明显增多，碳纳米管和碳纳米颗粒具有非常小 的内径。 11.引言 Ijima在石墨电极的直流电弧放电的阴极沉积物中首先发现了碳纳米管[1]。随后，碳 纳米管以其独特的结构、优异的性能以及广泛的应用前景掀起了世界范围内的研究热潮汇2- 91。作为制备碳纳米管最为传统和主要的方法，直流电弧放电法得到深入而透砌的研究。 例如，Ijima等人通过在石墨阳极中掺入过渡族金属颗粒成功制备出单层碳纳米管[101: B.H.Chang等人摸索出用直流电弧放电法制备大面积、高纯度、疏松缠绕的碳纳米管的最 佳条件[[11];与此同时，在多种载气中碳纳米管被成功制备1「2-171。通过用氢气淬灭电弧 放电，我们获得了碳纳米管开口生长的实验依据1【81。在实验的基础上，不同的生长机理 相继提出[[5,19-211，它们都能解释一定的实验现象。为对碳纳米管的微结构 (层数、内径 以及外径等)进行控制生长，制备特定形貌和微结构的碳纳米管，需要对直流电弧放电法 中物理过程和图象有更深一层的认识。 本文研究了直流电弧放电法中外来碳源对碳纳米管以及碳纳米颗粒微结构的影响。在 载气 (氮气)中通入一定量的乙炔，乙炔在弧区受热分解所生成的碳原子改变了碳纳米管 和碳纳米颗粒生长区域的碳粒子 (原子和离子)的浓度和速度分布。从而获得碳粒子浓度 和速度分布和碳纳米管以及碳纳米颖粒微结构之间的关系。 2.实脸 本实验装置和相关文献报道的相同[1，主要由放电室、放电电源、真空系统、机械传 动、气路以及水路冷却系统组成。直径为6毫米与30毫米的光谱纯石墨棒水平安装分别作 为阳极与阴极。放电室抽空后充入载气氮 (320毛)和乙炔 (80毛)，然后确定放电电源 翰出功率，接通电源在电极间加上电压。利用冷却系统对电极和放电室进行冷却后，调节 机械传动系统缩小阴极和阳极的间距，起弧后，控制阴极、阳极的间距，使放电电流为 58 安培、电压24伏左右。放电弧光稳定无闪烁，与纯氮弧光相比，弧光暗淡。电极附近有絮 状物产生。五分钟后切断电源终止放电。 利用场发射扫描电子显微镜(SEM,S-4200)对阴极沉积物生长面和内部形貌进行观测和 分析。用高分辨透射电子显微镜(TEM,JEM-200cx)对沉积物中的碳纳米管和碳纳米颗粒的 微结构进行表征。 3.结果与讨论 图1给出了阴极沉积物生长端面 (a)和内部 (b)的SEM 图像。与纯氮气氛不同的 是，端面上几乎所有的碳纳米管末端都被碳纳米颗粒和无定形碳所包裹，直径达几百纳米 (图la):而在沉积物的内部有显著增多的碳纳米颗粒夹杂在碳纳米管之间 〔图lb)。所 有这些明显的变化都只能归结于放电条件的变化— 载气中乙炔的引入。乙炔在放电区受 热分解，生成具有Maxwellian速度分布的碳原子，改变了碳纳米管和碳纳米颗粒生长区的 碳粒子 原〔子和离子)浓度和速度分布。具有Maxwellian速度分布的碳原子的增多导致了 沉积物内部碳纳米颗粒明显地增加，这与Gamaly和Ebbesen提出的生长模型是一致的 [221。切断电流放电立刻终止，生长区温度下降，这时碳纳米管和碳纳米颗粒生长也就立 !3一舀「1习厂，叮一- 事 刻停止。而此时乙炔仍然继续分解，所产生的碳原子主要沉积在具有较高温度的碳纳米管 生长端和生长端附近外表面，从而导致了碳纳米管的顶端被碳纳米颗粒和无定形碳所包 裹，为沉积物生长面形貌给出了很好的解释。同时也说明了电弧放电法中，碳纳米管是以 ， 1 顶端生长模式生长的。也表明了外来碳源确实进入到碳纳米管和碳纳米颗粒的生长区，参