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第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会
碱土金属对CuO／Ce02催化剂水煤气变换
性能的影响1 ，
佘育生李雷詹瑛瑛林性贻郑起+
(福州大学化肥催化剂国家工程研究中心，福建福州350002)
关键词：水煤气变换；CuO／CeO：催化剂；碱土金属氧化物；助剂
应用已有八十多年的历史，近几年随着燃料电池的兴起，WGS反应再次受到广泛关注[1’2J。以CuO／
CeO：催化剂为代表的非贵金属型催化剂在水煤气变换反应过程中因其价廉、易得、活性高等优点越
来越受到研究者的关注，并显示出良好的发展前景。
运用N：物理吸附、XRD、H：一r11PR等手段对催化剂的物化性质进行表征，考察了富氢条件下水煤气变
换(WGS)反应中掺杂碱土金属氧化物作为助剂对CuO／CeO：催化剂性能的影响。
1实验部分
水中，然后与一定浓度的KOH溶液并流共沉淀入装有适量底液的三口烧瓶中，反应温度保持在80℃，
且采用机械搅拌器强烈搅拌，沉淀过程中控制沉淀的pH=10±1。沉淀结束得到的黑褐色悬浊液继
续保持在80℃温度及强烈的机械搅拌下老化6小时。老化所得沉淀物经过高速离心、洗涤8次以脱
CuO／MO—CeO：系列催化剂样品。
催化反应在固定床管式反应器内进行，催化剂装填量为29(30—40目)，活性测试条件为：常压：
mIMmin；即
汽气比为l：1；原料气组成为10％CO，60％H2，12％C02，其余为N2；原料气流速为103．7
s
质量／流量(W／F)为1．2g cm～。采用程序升温控制反应温度，温度范围200℃一400℃，出口气中
CO含量通过气相色谱仪(G102型)分析。
2结果与讨论
采用不同碱土金属氧化物作为助剂的CuO／CeO：催化剂的水煤气变换反应活性结果如图1所示。
高，其中BaO的助催化作用最为明显，在200℃一400。C温区内，CO转化率比之空白样均有较大提高；
性，如200℃时，其CO转化率比之空白样下降了22．2％。并且，助剂对催化剂的活性影响主要体现在
低温区域，对于350。C以上的活性影响较小，这主要是由于高温时，催化剂的内外表面的分子运动都处
于比较活跃的状态，活性组分利用率较高，也就消除了内扩散壁垒等动力学作用，催化反应的进程主
要由热力学作用决定的了。
样品的比表面积结果见表1，从表中数据可以看出，CaO，SrO和BaO的添加均提高了催化剂的比
表面积，而MgO的添加则反而降低了催化剂的比表面积。这与催化剂活性大小相一致。但对于孔容
积而言，助剂的添加则都起到了正作用。
·国家自然科学基金资助项目。
2通讯联系人：Email：qizhen92005@gmail．corn
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第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会
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图1 不同助剂对催化剂水煤气变换反应活性的影响 图2添加不同助剂的催化剂XRD图谱
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