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H2O超声过程中H2O2生成动力学
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第 23卷 第 2期 环 境 化 学 V01.23.No.2
2004 年 3月 ENVIRONMENrrALCHEMIs1R『Y March 20o4
H2o超声过程中H2o2生成动力学*
葛建团 曲久辉 王国华
(中国科学院生态环境研 究中心,环境水质学 国家重点实验室 ,北京,100085)
摘 要 采用 50kHz超声清洗槽式声化学反应器,以纯水为空化液体,研究了超声过程中
H,0,生成动力学 .分别探讨 了空化气体种类 (Ar,o2)及组成与流量、空化液体体积与反
应器形状对 H202生成速率及产率的影响 .结果表明,超声过程中H202的生成可采用零级
反应动力学方程来进行描述.在此频率下和考察范围内,采用 作为空化气体 比o,更有
利于 02的生成 .当混合气体组成为Ar:02=70:30( )时,H202的生成速率最快.随着
空化气体流量的增加,H102产率增加,随后降低.增加空化液体的体积,H202的生成速率
降低.与锥形瓶相比,圆底烧瓶中H102的产率明显降低 .
关键词 超声,空化 , 02,动力学 .
对于有机污染物的超声降解 ,目前倾 向于采用热点理论 (hot.spottheory),将空化
气泡视作一个微型反应器,反应途径包括空化气泡内部 (热裂解)、气液界面 (自由基
氧化)和本体溶液 (自由基/H2O2氧化)HJ.美 国CleanAirActAmendment(1990)列 出
的 189种有害化合物 中,大约有一半属于挥发性有机化合物 ,如 CH2C12,CHC13,TCE
等都可通过超声降解 ,降解产物包括 C02、小分子有机酸及无机离子等 j.
超声过程中产生的部分 OH攻击有机污染物,部分重新结合生成H2O2,两者均为强
氧化性物质 .因此 ,研究超声过程 中H2O2的生成规律具有十分重要的意义 .
1 材料与方法
1.1 H2o2的分析
采用超纯水 (18M12)作为空化液体 .高纯 和 O2(纯度 99.99%)作为空化气
体 .碘化钾 、邻苯二 甲酸氢钾 、钼酸铵 、氢氧化钠和 5,5.二 甲基.1.吡咯啉.N.氧化物
(DMPo)均为分析纯 .
移取 1.5ml反应液体置于 1cm石英 比色皿 中,依次加入0.75ml邻苯二 甲酸氢钾和
0.75ml(0.4mol·dm一KI+0.06mol·dm一NaOH+ 10一mol·dm一钼酸铵)溶液 ,混合均
匀,静置2min,在 =352nm处测定吸光度 (£一=26400mol·dm。 ·cm ),检测 限
10—6Iml·dm一 H,()’用752型紫外可见分光光度计 (上海第二分析仪器厂)测定l.
.
1.2 实验方法
2003年 4月3日收稿 .
* 国家杰 出青年基金 (No和王宽诚教育基金会资助项 目
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2期 葛建团等 :H20超声过程中}{202生成动力学 l4l
采用 Branson3200S (50kHz,150W)超声清洗槽和锥形瓶或圆底烧瓶作为声化学反
应器 .投加冰块控制清洗槽 内的温度在 25~C左右 ,并且保证清洗槽 内液位恒定 .空化
气体通过流量计和缓冲瓶进入锥形瓶 .超声开始前,纯水预先通气 20min.
2 结果与讨论
2.1 超声过程中H2O2的生成机理
超声化学反应体系中发生的化学反应十分复杂 .目前 比较一致 的看法是,对于纯水
而言,在超声作用下 ,首先是 H20中化学键发生均裂 ,生成 H和 OHl4j:
、、、
H20 ·OH+·H (1)
随后大部分 ·H和 ·OH重新结合生成 H20,部分 ·OH相互结合生成 H202:
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