氢在单壁碳纳米管中吸附的计算机模拟.pdfVIP

维普资讯 第25卷 第6期 太 阳 能 学 报 VoL25．No．6 2004年 l2月 ACTAENERGIAESOIJARISSINICA Dec．，2004 文章编号：0254-0096(2004)06-0764-05 氢在单壁碳纳米管中吸附的计算机模拟 张 超，鲁雪生，顾安忠 (上海交通大学制冷与低温工程研究所，上海 200030) 摘 要：采用巨正则系综蒙特卡罗 (GrandCanonicalEnsembleMonteCarlo，GCEMC)方法模拟 了不同结构参数 (管径和管间距)的单壁碳纳米管在不同操作工况(温度和压力)下的吸附储氢性能。由计算结果发现，在不同管 间距的情况下，不同的管径对吸附性能的影响不同：在管间距较小的情况下，吸附储氢重量百分比和体积百分 比均随管径的增大而增大；在管间距较大的情况下，吸附储氢的体积百分比却随管径的增大而减小。在不同的 操作工况下，存在一个最优的管间距，能使吸附储氢的体积百分比达到最大值。通过模拟，得到77K下最接近 DOE能量密度标准的碳纳米管结构参数和操作工况。 关键词：巨正则系综蒙特卡罗；单壁碳纳米管；吸附储氢 中图分类号：TKS11 文献标识码 ：A l_ennard—Jones(LJ)12：6势能模型，U 势能模型能够 U 刖 昌 达到其它复杂势能模型(Crowell—Brown势能模型5J、 碳纳米管被认为是最有前途 的一种储氢材 Silvera—Goldman势能模型L6等)相同的精度，并且在 料…，其吸附储氢能力高于活性碳 2J。计算机模 很大程度上节省了机时。U势能模型可以表示为： 拟也给出了很好的结果 J，其结果能满足美国能 r)=48ijIf、r1，一f、r，1l 源部提出的能量密度标准：重量密度为6．5wt％， 体积密度为62kg／m 。但是 目前为止，还没有一种 其中r表示两个粒子之间的距离，占。i和orii分别为 令人信服的碳纳米材料能够得到大家的公认，一是 粒子的U势能作用参数，氢分子和碳原子的U 势 能参数参见表 1。交互作用参数采用Lorentz—Ber- 因为价格的原因，另一个是实验测定的吸附储氢量 thelot混合法则 娟J，氢分子的总势能可以分为两 还达不到应用的能量密度标准。 部份之和：一部分是氢分子与氢分子之间的势能； 实验合成的不同结构碳纳米管和实验测定不同 另一部分是氢分子与所有碳原子之间的势能。由于 结构的碳纳米管吸附储氢性能过程很复杂，周期也 在计算机模拟过程当中，连续势能总是要被截断， 很长。采用计算机模拟可以大大缩小实验成本和减 所以在计算过程当中分子之间的势能采用巨正则系 少实验周期，也使实验过程具有针对性。本文利用 统中广泛应用的截断漂移 U势能(CSU)娟J，氢 分子模拟的方法模拟了氢气在不同管径、不同管间 分子之间的截断半径为5ro ，氢分子和碳原子之 距(相邻管碳原子之间的最小距离，从碳原子中心 间的截断半径为5ro 。 算