花状Bi2O2CO3Graphene核壳结构光催化剂的制备及其光催化降解卡马西平（CBZ）性能研究.docVIP

精品论文 参考文献 花状Bi2O2CO3Graphene核壳结构光催化剂的制备及其光催化降解卡马西平（CBZ）性能研究 （贵州省环境监控中心 贵州 贵阳 550002） 摘 要：通过水热法合成玫瑰花状的碳酸铋（Bi2O2CO3）纳米微球，随后对纳米微球进行表面电荷改性，使带负电的石墨烯包裹上玫瑰花状的Bi2O2CO3纳米微球。随后用SEM、DRS、XPS对材料进行表征。一方面，Bi2O2CO3纳米微球独特的层状结构不仅能最大限度的提高催化剂的比表面积，同时使得光生载流子在层间能有效的分离和传输。另一方面，利用石墨烯良好的导电性能，使其包覆后与Bi2O2CO3纳米微球形成C-Bi化学键，光生电子能从Bi2O2CO3纳米微球传输到石墨烯实现分离，从而提高量子效率。最后，利用污水中卡马西平的降解评价了Bi2O2CO3纳米微球的光催化性能，并研究了石墨烯包覆前后对其光催化性能的影响。结果表明，石墨烯包覆后得到的核壳结构复合材料极大地提高了光电流及对CBZ的去除率。 关键词：碳酸铋；石墨烯；卡马西平；光催化 1. 研究背景 近年来，药物及个人护理品（PPCPs）由于其在水处理工艺中的高存在性而受到了越来越多的关注。其中，卡马西平（CBZ）在地表水、地下水、WWTP进出水及饮用水中均有检出，对环境有着极大威胁。更为重要的是，卡马西平极难被生物降解，现有处理方法均不能对其有效去除。因此，开发高效降解CBZ技术对水污染控制具有积极意义。 在过去的十几年里，半导体光催化被认为是一种有效的解决全球环境和能源问题的方法。然而，传统半导体材料由于可见光利用率低或者载流子复合率高，在实际中的应用受到了很大的限制。在铋系化合物当中，铋系层状化合物结构的独特性更有利于光生载流子在层间的传输。而石墨烯（Graphene）是一种新型的二维碳纳米材料，其独特结构决定了其优异的载流子特性（电子迁移率15000 cm2/（Vmiddot;S））、巨大的比表面积（2630 m2/g）等。 鉴于石墨烯优异的导电性能和巨大的比表面积，石墨烯可以作为有效的电子受体，抑制光生载流子的复合，从而在光催化领域有着广阔的应用潜力。在本研究中，我们合成出Bi2O2CO3/Graphene复合光催化剂，其中花状Bi2O2CO3作为可见光吸收主体，外层包覆的石墨烯作为电子受体，用以实现光生载流子的有效迁移和分离，从而提高其可见光下光催化降解CBZ效率。 2.材料与方法 2.1实验试剂与仪器 （1）试剂：无水乙醇，国药集团化学试剂有限公司，氧化石墨，南京先丰纳米科技有限公司，卡马西平，Sigma公司，APTMS，Sigma公司 （2）仪器：电化学工作站（CHI 660D），超声清洗机，电热恒温鼓风干燥箱，短弧氙灯（300W），分析天平，马弗炉，石英反应器，紫外-可见光分光光度计，扫描电子显微镜（SEM），高效液相色谱 2.2 Bi2O2CO3/Graphene（r-NGOB）核壳结构光催化剂的制备 由于氧化石墨是带负电荷的，因此我们对Bi2O2CO3纳米花进行改性，使其带上正电荷，这样它们彼此之间就能够更好地结合，形成核壳结构。为了在Bi2O2CO3纳米花表面包裹一层氧化石墨，先将0.4 g的Bi2O2CO3 溶于200 mL乙醇中，超声分散30 min。然后加入2 mL APTMS，加热回流4 h。APTMS改性后的Bi2O2CO3用乙醇洗掉残余的APTMS。之后适量的带有负电荷NGO悬浮液（0.2 mg/mL）加入到带正电荷APTMS改性的Bi2O2CO3中，剧烈搅拌30min，离心，清洗。最后，0.4 g的Bi2O2CO3/GO分散于乙醇（20 mL）和水（10 mL）的混合液中，加入适量的抗坏血酸（L-AA）对其进行还原，最终得到Bi2O2CO3/Graphene（r-NGOB）核壳结构光催化剂。 Graphene表面负载Bi2O2CO3（r-LGOB）的制备时，不加入2mL的APTMS对Bi2O2CO3进行改性，以未深度氧化的氧化石墨（LGO）作为溶液，其余步骤与Bi2O2CO3/Graphene核壳结构光催化剂的制备相同，最终得到表面负载Bi2O2CO3的Graphene（r-LGOB）。 2.3光催化性能评价 光电催化降解实验是在单池圆形反应池中进行的，外加带有循环冷却水的套杯，保持反应体系在恒温25℃以内。分别以Bi2O2CO3，r-LGOB和r-NGOB作为光催化剂。先将0.2 g的催化剂投入到60 mL，超声分散15min。用0.1 mol/L的Na2SO4的去离子水溶液将卡马