奈米锌钛氧化物半导体气凝胶触媒晶粒表面化学研究-eTop-工程科技.PDFVIP

行政院國家科學委員會補助專題研究計畫成果報告 奈米鋅鈦氧化物半導體氣凝膠觸媒晶粒表面化學研究 計畫主持人：王健聰 國立雲林科技大學化工系 國科會計畫編號： NSC 94-2214-E-224-006 中 英 文 摘 要 中文摘要 本研究旨在製備均質鋅鈦氧化物奈米粉體，取得晶粒的表面元素組態、催化活性與導電度的關係。 研究方法是使用溶膠凝膠化學及超臨界流體熱力學程序合成氣凝膠材料，結構鑑定方法有場發射掃瞄式 電子顯微鏡、高分辨穿透式電子顯微鏡、 X-射線繞射、 X-射線光電子能譜、傅立葉紅外光譜、及低溫氮 氣吸附。將鋅鈦混合於氧化物構造，不僅比表面積增大而且粒徑減小，約至 10 nm 。最大摻雜溶解度Zn/Ti 比低於0.3 ，晶粒是銳鈦礦。最佳固態溶液溶解度Zn/Ti 比是0.7至1 ，Zn Ti O是唯一晶型。由於 Zn與Ti電 2 3 8 負度差異及含量比例皆影響電子交互作用，混合氧化物晶粒表面有 Ti3+ 4+ + 2+ /Ti 與Zn /Zn 氧化還原對，以及 OH- 、O2-lat與O2-def 等陰離子。在固定床流動反應器中，氧化鈦及高Zn量混合物觸媒有利甲醇脫水生成二 甲醚，催化表面有強路易士酸度。氧化鋅及低 Zn量氧化物則氧化甲醇成甲酸甲酯及二氧化碳，其表面是 路易士鹼性。推論晶粒表面的缺陷氧離子扮演氧化活性基的角色，吸附的氧氣離子有助於維持表面於高 氧化狀態。電抗分析實驗中，摻入鋅於氧化鈦致使導電度昇高，缺陷氧離子及溫度升高皆有助於電子的 傳遞。 關鍵字：氣凝膠、奈米微粒、氧化鋅、氧化鈦、觸媒、導電體 英文摘要 The study aims to prepare homogeneous zinc oxide-titania aerogel nanopowders and obtain a correlation of surface element state, catalytic nature with electrical conductivity. The aerogel powders were prepared by sol-gel chemistry and a supercritical thermodynamic process. The materials were characterized by filed emission scanning electron micrographs, high resolution