一次还原气氛对还原-氧化-还原预处理Co／SiO2催化剂费托合成反应性能的影响（石油化工论文）.pdfVIP

石 油 化 工 · 1158 · PETR0CHEMICALTBCHN0LOGY 2009年第38卷第 l1期 一 次还原气氛对还原 一氧化 一还原预处理 Co／SiO2 催化剂费托合成反应性能的影响 穆仕芳 ，李德宝 ，侯 博 ，贾丽涛 ，陈建刚 ，孙予罕 (1．中国科学院 山西煤炭化学研究所 煤转化国家重点实验室，山西 太原 030001； 2．中国科学院 研究生院，北京 100049) [摘要]采用x射线衍射、元素分析、透射电子显微镜、Raman光谱、热重分析和H2～程序升温还原等方法研究了一次还原气氛 (H2、CO、合成气、先H2后CO、先CO后H2)对还原一氧化预处理Co／SiO2催化剂结构的影响，并考察了再经H2二次还原后催化 剂的费托合成反应性能。表征结果显示，一次还原气氛为H 或先H 后CO时，催化剂的活性相主要是面心立方钴，后者积碳严 重；一次还原气氛为CO、先CO后H2或合成气时，催化剂中出现面心立方钴和六方钴的混晶，前两者有积碳生成。费托合成反应 结果表明，一次还原气氛分别为 H2、CO和合成气时，催化剂活性相近；一次还原气氛为先CO后 H2时，CO转化率最高 (67．55％)；一次还原气氛为 H2时，甲烷选择性最低 (7．49％)。 [关键词]一次还原气氛；还原一氧化 一还原预处理；钴／二氧化硅催化剂；费托合成 [文章编号]1000—8144(2009)1l一1158—06 [中图分类号]TQ426．8 [文献标识码]A EffectofFirstReductionAtmosphereonActivityofReduction-O·xidation--Reduction ActivatedCo／SiO2CatalystforFischer-TropschSynthesis MuShifang ，LiDebao，HouB0，JiaLitao ，ChenJiangang ，SunYuhan (1．StateKeyLaboratoryofCoalConversion，InstituteofCoalChemistry，TheChineseAcademyofSciences， TaiyuanShanxi030001，China；2．GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049，China) [Abstract] Effectsofdifferentatmospheres(H2，CO，syngas，H2andCOinsuccession，orCOand H2insuccession)infirstreductiononcrystallinestructureofreduction—oxidationactivatedCo／SiO2 catalystwere studiedby meansofXRD，TEM ，Raman spectrometry，TG，H2-TPR and elemental analysis．ThesecondreductionwascarriedoutinH2only．Catalyticactivityofreduction—oxidation— reduction activated Co／SiO2catalystsfor Fischer—Tropsch synthesiswas investigated concerning the atmospheresoffirstreduction．Facecenteredcubicmetalliccobaltspecies(20is44．2。)wereobservedin bothcatalystsafterfirstreductioninatmosphereofH2nadinH2nadCO insuccession．Cokedeposition inlattercasewasheavy．Cubicm