飞秒激光参数对非绝热耦合分子态布居的影响-计算物理.PDF

第３４卷 第１期 计　 　 算　 　 物　 　 理 Ｖｏｌ．３４，Ｎｏ．１ ２０１７年１月 　 ＣＨＩＮＥＳＥ ＪＯＵＲＮＡＬ ＯＦ ＣＯＭＰＵＴＡＴＩＯＮＡＬ ＰＨＹＳＩＣＳ　 Ｊａｎ． ，２０１７ 文章编号：１００１⁃２４６Ｘ（２０１７）０１⁃０１１９⁃０７ 飞秒激光参数对非绝热耦合分子态布居的影响 郭　 玮，　 白　 静，　 李月华∗ （南华大学电气工程学院，湖南 衡阳　 ４２１００１） 摘　 要：利用含时波包法研究强飞秒泵浦－探测激光场中激光脉宽、波长和场强对非绝热耦合ＮａＩ分子各态布居 的影响． 波包在势能面上做周期性运动，周期约为１０００ ｆｓ． 延时为２００ ｆｓ时，波包第一次到达交叉区域分裂成两 部分． 波包在交叉区域的分裂情况影响各态布居． 脉宽增长，ＮａＩ分子的激发概率增大，而解离概率减小． 泵浦波 长为共振波长３１８ ｎｍ时，激发概率最大． 泵浦波长增长，ＮａＩ分子的解离概率减小． 泵浦场强增大，激发概率增 大，但解离概率不变． 探测激光波长和场强不影响ＮａＩ分子各态布居分布． 调节激光场参数可实现对波包运动的 控制从而控制态布居的选择性分布．研究结果为实验上实现分子的光控制过程提供参考． 关键词：强飞秒泵浦－探测激光；非绝热耦合ＮａＩ分子；含时波包法；态布居 中图分类号：Ｏ４３７ 文献标志码：Ａ ０　 引言 近年来，随着超短超强激光技术的飞速发展，越来越多的理论和实验学者致力于研究实时观测和控制 分子的动力学行为． 控制波包运动可实现光控制．态布居反应激发态波包动力学信息． 泵浦 －探测技术可 用于控制分子的激发、电离、解离过程，甚至分子内部电子运动． 迄今为止，在理论和实验上已经取得了大 量关于多态分子动力学的研究成果［１－１８］． ＮａＩ分子是一个典型的可避免交叉分子，其基态势能面与激发态势能面在核间距０７ ｎｍ附近发生了交 叉，并且在交叉区域存在非绝热耦合． 由于这种特殊形式的存在，在理论和实验上已经对ＮａＩ分子进行了 ［１］ ［２］ 一系列的研究． Ｂｒａｕｎ等 和Ｃｈａｒｒｏｎ 和Ｓｕｚｏｒ⁃Ｗｅｉｎｅｒ 认为波包在ＮａＩ分子基态和激发态上周期性运动． ［３－４］ 波包周期性运动导致光电子能谱的周期性变化． Ｙａｏ等 认为波包在ＮａＩ分子激发态上周期性运动．ＮａＩ 分子第一次经过交叉区域的解离概率随泵浦波长增长而减小，光电子能谱随延时不同而变化． Ａｒａｓａｋｉ ［５－７］ ［８－９］ 等 认为波包周期性运动，光电子能谱随延时不同而变化，总离子信号随延时周期性变化．Ｍｉａｏ等 认 ［１０］ 为延时影响态布居和光电子能谱． Ｍａ等 认为波包在ＮａＩ分子基态上周期性运动，泵浦波长影响态布居． ［１１］ ［１２］ Ｚｈａｏ等 研究了ＮａＩ分子的自由场取向对预解离过程的影响． Ｘｉｏｎｇ等 认为波长影响ＣｓＩ分子的态布 ［１３］ ［１４］ 居，激发态布居在共振激发波长处达到最大． Ｚｈｕ等 认为延时影响ＣｓＩ分子的态布居．Ｚｈａｎｇ等 认为飞 ［１５］ 秒脉冲啁啾率影响分子的光限幅行为和动态双光子吸收．Ｗａｎｇ等 认为粒子数密度影响脉冲传播和光谱 特性．而且随着周期量级超短脉冲技术的发展，已可对分子内部电子运动进行操控［１６－１８］． 以上关于ＮａＩ分子态布居受非绝热效应影响的研究大多集中在激光泵浦－探测延