mnox%2f粉煤灰催化剂的制备与研究.pdf

中文摘要 氮氧化物是目前主要的大气污染物之一，随着我国工业的快速发展，氮氧 化物的污染日益严重，对氮氧化物减排是国家“十二五”后的主要任务。作为 脱硝效率最高、条件最为成熟、应用最广的脱硝技术，选择性催化还原技术(SCR) 也越来越受到重视。作为 SCR 技术的核心，SCR 催化剂的研制开发是众多学者 研究的热点，增加催化剂的脱硝效率，降低催化剂的制备成本是催化剂研究的 重点。目前工业上广泛使用的 V O /TiO 催化剂不能适用于低温脱硝，且价格 2 5 2 昂贵。本文主要研究低温型 SCR 催化剂，致力于降低催化剂的制备成本，同时 实现粉煤灰的资源化再利用。 本文首先使用发电厂炉灰为研究对象，利用炉灰作催化剂载体，醋酸锰为 前驱体，使用浸渍法将 Mn 负载到炉灰上，制备负载型 MnO /粉煤灰低温脱硝 x 催化剂。同时讨论了活性物质 Mn 的负载量、催化剂焙烧温度以及载体预处理 温度对催化剂脱硝性能的影响，探索出最佳的工艺条件。实验发现，当 Mn 的 负载量为 25% （质量分数）、炉灰预处理温度为500℃、焙烧温度为400 ℃时， 催化剂表现出最好的脱硝活性，其脱硝率能达到 80%。 其次分别使用 I 级粉煤灰和 III 级粉煤灰作催化剂载体，同样采用浸渍法制 备出一系列 MnO /粉煤灰催化剂。脱硝活性测试显示，和炉灰的最佳工艺条件 x 一样，Mn 负载量为 25% 、粉煤灰预处理温度为 500℃以及催化剂焙烧温度为 400 ℃时催化剂具有较好的脱硝活性，且三种不同载体催化剂的最佳脱硝率相差 不大。载体预处理温度和催化剂焙烧温度对 III 级粉煤灰的影响较小。 然后研究了催化剂结构与脱硝性能的关系。研究发现，MnO /粉煤灰催化 x 剂中的物相组成较为简单，Fe O 的存在有利于提高催化剂的催化效率，活性 2 3 MnO 主要以 Mn O 的形式存在。对载体粉煤灰进行预处理能增大载体的孔径 x 3 4 大小，大的孔径将有利于浸渍时活性物的浸入。 最后利用原位红外研究了气体在催化剂表面的吸附情况、探索 MnO /粉煤 x 灰催化剂的催化机理。研究发现，反应气体 NH3 和 NO 在催化剂表面单独吸附 时，吸附强度较弱；当反应系统中通入 O2 后，NO 和 NH3 的吸附强度提高。 关键词：低温 SCR；催化剂；粉煤灰 I 万方数据 Abstract Nitrogen is one of the main atmospheric pollutants, Nitrogen oxides pollution is increasingly serious as the rapid development of our country. The primary mission during the next National Twelfth Five-Year Pla