铁电薄膜光电转换机制及效率提高-凝聚态物理专业论文.docx

学位论文使用授权声明本人完全了解苏州大学关于收集、保存和使用学位论文的规定， 即:学位论文著作权归属苏州大学。本学位论文电子文档的内容和纸 质论文的内容相一致。苏州大学有权向国家图书馆、中国社科院文献 信息情报中心、中国科学技术信息研究所(含万方数据电子出版社)、 中国学术期刊(光盘版)电子杂志社送交本学位论文的复印件和电子 文档，允许论文被查阅和借|泪，可以采用影印、缩印或其他复制手段 保存和汇编学位论文，可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数 据库进行检索。涉密论文口本学位论文属/在年一一月解密后适用本规定。 非涉密论文码论文作者签名:古久成日期: J 11 叶.11导师签名:JlLVI1桂、日期:J-.?/. ，叶.11I中文摘要近年来，铁电薄膜被证实具有光伏效应，正逐渐受到关注。然而，到目前为止铁 电薄膜产生的光电流一般非常小，数量级是 nA/cm2，无论在其光电转换的机制及效 率提高方面都有待深入的研究。本文选取了 Pb(Zr0.2Ti0.8)O3 (PZT)和(Bi3.7Nd0.3)Ti3O12 (BNT)为研究对象，主要做了以下两个方面的研究工作：A. 铁电薄膜的光电转换机理研究（1）界面效应研究（PZT 与 BNT 薄膜的光电流比较研究）：我们采用基本相同 的工艺在 Pt 电极上制备了 PZT 与 BNT 铁电薄膜，在室温下制备上电极 Pt。这两种 薄膜的 2Pr 基本相同，因此退极化场相近，由此引发的光电流也大致相等；但是这两 种薄膜的表面状态不同，PZT 薄膜比较平整，而 BNT 薄膜的表面呈现很多的圆锥形 突起。我们利用变温 IV 测试，并计算了这两种薄膜的上下界面肖特势垒，发现 Pt/PZT/Pt 的上下界面肖特基势垒分别为 0.76、0.29 eV；而 Pt/BNT/Pt 的上下界面肖 特基势垒分别为 0.72、0.64 eV。很明显，Pt/BNT/Pt 薄膜具有较为对称界面肖特基势 垒，因此由界面势垒引起的光电流要远小于 PZT 的。这个结果发表在 Appl. Phys. Lett. 2010, 96, 192101。接着，通过退火后处理控制，研究了 Pt/PZT 上界面厚度对光电流 的影响。尽管金属/薄膜肖特基接触的光电流是取决于肖特基势垒的高度这一理论已 经得到大家的认可，但是我们的实验结果表明：Pt/PZT 接触界面产生的光电流不但 与肖特基势垒高度有关，而且与界面层厚度有关，即与界面层的内建电场有关。结果 发表在 Appl. Phys. Lett. 2010, 97, 102104。（2）极化效应对 BNT 铁电薄膜光电流的影响：论文分析了 Pt/BNT/Pt 的光电流 行为，发现极化对 Pt 电极上生长的多晶 BNT 铁电薄膜光电流的作用机制：在受到额 外光线辐射的铁电薄膜中，外极化电压引发薄膜中的剩余极化，退极化电场直接导致 了光电流的产生。与此同时，由于靠近上下电极表面极化电荷的存在，电极表面肖特 基势垒的变化对于光电流也有影响。我们对这一现象进行了详细描述。结果发表在 Mater.Chem. Phys. 2011, 129, 783。（3）众所周知，紫外光照下的铁电薄膜能够产生极化―印记‖（polarization imprint） 效应，这是因为光生载流子在畴壁或电极/薄膜界面处集聚造成了剩余极化减弱。然 而，我们发现，当受到紫外光照时，PZT 薄膜显示了剩余极化增强的现象。随时间变化的光电流和电滞回线表明，PZT 薄膜光电流的瞬时现象以及矫顽场偏移与极化状态、可移动的缺陷电荷密度（主要是氧空位）和老化时间都密切相关。通过压电力显微镜观察，我们对这一现象进行了合理的解释。结果发表在 J. Mater. Chem. 2012, 22, 12592。B. 铁电薄膜的光电转换效率提高（1）在传统的金属/铁电薄膜/金属结构中，普遍认为光电流由两大因素产生：一 是剩余极化，它形成了在整个薄膜内的退极化场；另一因素是上下薄膜/金属界面不 对称的肖特基势垒。然而，由于不透明或半透明金属电极的高反射率，以及上下薄膜/金属界面中存在的几乎对称的肖特基势垒使得光伏输出总体较低。本文首先引入了 透明 ITO 底电极，不仅使更多的光被 PZT 薄膜吸收，同时还人为放大了 ITO/PZT 下 界面和 PZT/Pt 上界面的肖特基势垒差异。实验结果显示，在一个标准模拟太阳光（AM1.5G）照射下，ITO/PZT/Pt 结构产生的光电流比 Pt/PZT/Pt 结构提高了整整一 个数量级。结果发表在 Mater. Chem. Phys. 2012, 135, 304。（2）由于下电极/铁电薄膜和上电极/铁电薄膜上的肖特基势垒总是方向相反，使 得光生载流子不能有效输出到外电路，因此我们改变了 ITO/P