awo3的合成及其光催化产氢性能的研究a=cucro2 cucrxal1xo2x=0.10.9word格式论文.docxVIP

原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文，是本人在导师指导下，进行研究工作所取得的成 果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文不包含任何他人或集体己经发表的作品内 容，也不包含本人为获得其他学位而使用过的材料。对本论文所涉及的研究工作做出贡献 的其他个人或集体，均己在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本 人承担。学位论文作者签名 :如l 仇丰日期: 20 14. 5. 3 t关于学位论文版权使用授权的说明本人完全了解河北工业大学关于收集、保存、使用学位论文的以下规定:学校有权采 用影印、缩印、扫描、数字化或其它手段保存论文;学校有权提供本学位论文全文或者部 分内容的阅览服务:学校有权将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索、交 流:学校有权向国家有关部门或者机构送交论文的复印件和电子版。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名 : 11J 轧平导师签名:b卡变日期:201半 5 名|日期: 川、 :r:\ 1摘要随着人类社会的不断发展，对能源消费需求不断增加，开发清洁、丰富、可持续 利用的绿色新能源具有重要的意义。氢能是具有发展前景的新型能源之一，应用光催 化剂将太阳光能通过分解水转化为氢气的方法是理想的制氢方法之一。本文分别采用半湿法、溶胶凝胶法和液相燃烧法合成了 CuCrO2 光催化剂，对样 品进行了 X 射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）及紫外-可见漫反射（UV-vis DR） 表征分析。并在高压汞灯及氙灯照射下对合成的样品进行光催化产氢活性测试。结果 显示，燃烧法制得的 CuCrO2 粒径较小，分散均匀且光催化产氢活性较高。考察了燃 烧剂的种类和用量对 CuCrO2 样品性能的影响，确定了以甘氨酸为燃烧剂且甘氨酸与 金属离子的摩尔比 1.4:1 为较优的合成条件。应用机械研磨及热处理的方法制备出 p-n 复合型光催化剂 CuCrO2-WO3。考察了 复合比例、热处理温度、热处理时间及研磨助剂的 pH 值对复合催化剂光催化产氢 活性的影响。得出较优的条件是 CuCrO2 与 WO3 以摩尔比 1:0.9 进行复合，450℃焙烧 3.5 h，研磨助剂无水乙醇的 pH 值为 8 左右。进一步考察了贵金属 Ru 负载对复合催 化剂光催化活性的影响。结果表明，Ru 负载使 CuCrO2-WO3 的光催化活性得到进一 步 的 提 高 ， 当 负 载 0.5 wt%Ru 时 光 催 化 活 性 较 高 。 以 适 宜 条 件 制 备 的 0.5 wt% Ru/(CuCrO2-WO3)为光催化剂，300 W 氙灯为光源，3 h 内分解纯水放出氢气约 10 μmol。本论文用溶胶凝胶法设计合成了一系列固溶体 CuCrxAl1-xO2（x=0.1-0.9）。对样品 进行了 XRD、TEM 和 UV-vis DR 表征分析。XRD 分析结果显示，得到了系列固溶体， 而非两种氧化物的混合体。UV-vis DR 的分析结果显示，随着 x 值的增加吸收光边界 发生了有规律的红移，其禁带宽度也随之减小。将固溶体与 WO3 复合制备 p-n 复合 型光催化剂，并测试了其光催化产氢活性。结果表明，CuCrxAl1-xO2-WO3 均具有活性， 其 中 CuCr0.5Al0.5O2-WO3 活 性 较 好 。 进 一 步 考 察 了 贵 金 属 Ag 或 Ru 负 载 对 CuCrxAl1-xO2-WO3（x=0.1-0.9）光催化制氢性能的影响。结果显示，Ag 或 Ru 负载 使 CuCr0.5Al0.5O2-WO3 光 催 化 活 性 有 所 提 高 。 但 总 体 来 讲 ， 固 溶 体 CuCrxAl1-xO2（x=0.1-0.9）的光催化活性低于 CuCrO2。 关键词：光催化，分解水，制氢，固溶体，复合催化剂IABSTRACTWith the development of society, large amounts of energy are consumed. It has become an urgent task for the future to research and develop a clean, abundant, sustainable new energy without pollution. While hydrogen is one of the most ideal new energies, and photocatalytic decomposition of water to hydrogen under solar is the most environmental friendly method to obtain hydrogen.Delafoss