立方倍半硅氧烷树枝状分子波动的纳米金属簇的制备及催化加氢性能.pdfVIP

立方倍半硅氧烷树枝状分子稳定的纳米金属簇的制备及催化加氢性能 中文摘要 立方倍半硅氧烷树枝状分子稳定的纳米金属簇 的制备及催化加氢性能 中文摘要 合成了立方倍半硅氧烷树枝状分子(OAAPS)，以其为稳定剂制备了一系列贵金属 纳米簇催化剂并做了以下相关研究： 苯基经过硝化成为硝基苯立方倍半硅氧烷(ONPS)，硝基还原成氨基得氨基苯立方倍 半硅氧烷(0APS)。氨基与氯乙酸甲酯反应得二乙酸甲酯胺基苯立方倍半硅氧烷 (OMAAPS)，酯基经过水解得最终目标产物——=乙酸胺基苯立方倍半硅氧烷树枝状 析进行了结构表征。 (2)以树枝状立方倍半硅氧烷分子(OAAPS)为稳定剂，硼氢化钠还原法制备n， 属纳米粒子进行了表征．在相同金属与稳定剂摩尔比的条件下(n一．1，no¨Ist7：1)，制 衄。这些溶胶的稳定性及催化活性都与金属／稳定剂的比例有关，Pt，Pd，Ru，Au 定性可以在室温下保存几个星期甚至一年多而不发生聚沉。Pt溶胶在常温常压下对苯 甲醛和醚醛加氢的催化活性(1DF)分别为28和3l；同样条件下，Pd溶胶对苯甲醛 的催化加氢转化率4h可达97．9％；而Ru溶胶在常温常压下对各芳香醛加氢反应几乎 没有催化活性．另外，OAAPS稳定的金属纳米溶胶对pH值敏感，调节体系pH可以 达到溶胶可逆自动聚沉和分散的效果，使催化剂的回收利用非常方便。经过八次回收 使用的Pd纳米溶胶催化苯甲醛3h其转化率仍能达到92．54％。 (3)以树枝状立方倍半硅氧烷(OAAPS)为稳定剂，采用乙醇回流还原先制备得Pt 纳米单金属粒子，再VlVt纳米颗粒为“晶种”，加入的第二种金属盐通过吸氢还原制 立方倍半硅氧烷树枝状分子稳定的纳米金属簇的制各及催化加氢性能 中文摘要 金属溶胶对苯甲醛和醚醛催化加氢的催化活性，发现P删双金属纳米溶胶的催化活 性要明显地优于单金属Pt纳米溶胶或Pd纳米溶胶的催化活性，且当P‘：Pd=2：l， u粥=30：1，Pt／Pd双金属溶胶对苯甲醛和醚醛的催化活性最好，反应 n(删1+。酬2】，no 以非常方便地回收Pt，Pd双金属纳米催化剂，经过五次回收后Pt／Pd双金属催化醚醛4h 后的转化率仍然能达到83．7％。另外，考察了相同比例下(n酬1，n。J2-2：1， nⅢ。加o 米溶胶对醚醛的催化活性都低于Pt／Pd双金属纳米溶胶的催化活性，Pt／Au，Pt／Ag双金 属纳米溶胶催化醚醛2h后转化率分别只有22．79和2．36％． 关键词：立方倍半硅氧烷，金属纳米簇，芳香醛，催化加氢 作 者：李秀丽 指导老师：杨平 Ⅱ 立方倍半硅氧烷树枝状分子稳定的纳米金属簇的制各及催化加氢性能 英文摘要 of and NanometalClusters PreparationCatalysis DendrimerofCubic Stabilized by Abstract octa(diacetic usedas synthesized,and stabilizersfor aseriesofnoblenanometalclusters．Some preparing corresponding rescurchesWfledoneasfoilOWS： ．