不同气氛中焙烧制备的氮铂(共)润色改性TiO2的可见光催化研究.pdf

Study on Visible Light Photocatalytic Properties of Nitrogen or (and) Platinum Decorated TiO2 Prepared from Different Calcination Atmosphere A Dissertation Submitted to the Graduate School of Henan University in Partial Fulfillment of the Requirements for the Degree of Master of Science By Meng X iangjiang Supervisor: Prof. Yang Jianjun Date: May, 2013 摘 要 在光催化领域里，二氧化钛（TiO ）半导体是一种最具应用前景的催化剂。但因其 2 具有较大的禁带宽度 （3.0~3.2 eV ），不能吸收利用太阳光中占绝大比例的可见光部分， 因此，TiO2 的可见光修饰改性研究成为热点，外来原子的掺杂是获取 TiO2 可见光活性 的一种有效途径。本文以具有一维管状结构的纳米管钛酸 （NTA ）为前驱体，在不同的 气氛中焙烧制备了非金属元素N 、金属元素Pt 修饰改性的TiO ，并以丙烯作为目标污 2 染物检测了样品的可见光催化活性。具体研究内容和结果如下： (1) 以NTA 为前驱体，尿素为氮源，分别在氮气与空气气氛中焙烧制备了N 掺杂 改性TiO2 样品。在不同的焙烧条件下制备的N-TiO2 中，氮的存在形态与掺杂量不同， 进而造成可见光催化降解丙烯活性的差异。经过相关实验表征与分析后，我们认为焙烧 过程中产生的束缚单电子氧空穴（SETOV）会在TiO2 的价带与导带间引入局域能级， 是其可见光吸收的根本原因，少量以间隙态(Ti-O-N)掺杂进入晶格的N 可有效抑制可见 光光生载流子的复合。 (2) 通过以NTA 、P25 为前驱体，在氮气、空气气氛中，不同温度下焙烧制备了相 应的Pt-TiO2 样品，实验结果显示不同条件下制备的Pt-TiO2 样品表现出不同的可见光催 化降解丙烯的活性。Pt-TiO2 样品的可见光催化活性与Pt 的存在价态相关：Pt2+离子掺杂 对样品的可见光催化活性起促进作用，以Pt2+离子掺杂的Pt-TiO2 一般表现出良好的降解 丙烯活性；Pt4+离子掺杂、Pt0 担载对样品的可见光催化活性起抑制作用，相应的样品一 般没有可见光催化活性。 (3) 以NTA 为前驱体，以尿素为N 源，氯铂酸为铂源，在氮气和空气气氛中、不 同温度下焙烧制备了一系列NPt-TiO2 样品。实验结果分析发现NPt-TiO2 样品中氮、铂 元素的存在形态与相同焙烧条件下制备的N-TiO2 和Pt-TiO2 的元素修饰状态相同，说明 作为氮源与铂源的尿素、氯铂酸在焙烧掺杂时，作为两个独立的过程，彼此之间没有造 成相互影响；而对比两种催化剂的可见光降解丙烯活性，NPt-TiO2 略高于相同焙烧条件 下制备的N-TiO 和Pt-TiO 。 2 2 关键词：纳米管钛酸 （NTA ），N 掺杂，Pt 掺杂，氧空位，可见光光催化 I II ABSTRACT In