用于乙醇水蒸汽重整制氢的改性Ni-CeO2催化剂研讨.pdfVIP

中文摘要 中文摘要 氢气是一种高效的清洁能源，可同时解决人类目前所面临的能源危机和环 境污染这两大难题。乙醇重整制氢是一种清洁的Iii!i方法，具有原料可再生性 和C02闭合循环的特征，因此利用乙醇水蒸气重整制取氢气具有重要的实际应 用意义。 在乙醇水蒸气重整制氢反应的众多催化剂中，镍系催化剂具有活性高、成 本低的特点而备受关注，但其抗烧结和抗积碳能力相对较差。Ce02作载体时具 有优异的储一释氧能力并容易与活性组分产生相互作用，调节活性组分的化学 状态并且有利于积炭的氧化消除，从而提高催化剂的稳定性。 本文在分析Ni．Ce02用于乙醇水蒸气重整制氢的基础上研究了不同金属 (Fe、La、Mg、Y)改性的Ni。Ce02催化剂用于乙醇水蒸气重整反应的效果，考察 了不同含量的改性金属和不同反应条件对催化效果的影响，分析了不同的金属 改性的镍活性组分状态、与载体的相互作用及其和乙醇水蒸气重整反应催化性 能的关系。各种改性催化剂在中高温条件下催化效果好于Ni—Ce02催化剂，其中 Fe改性的催化剂表现出了较高的氢气选择性，各催化剂在不同温度下氢气选择 性均可以达到70％。Mg改性的催化剂对CO选择性最低，350℃．400。C时，CO 仅有o．36％。在450℃、30h的稳定性测试实验中，四种催化剂均表现出了不错 的稳定性，经过30h，各催化剂上乙醇转化率仍然为1130％。随着时间的推移， 5％Fe／15％Ni．Ce02上丙酮生成量逐渐增多，氢气选择性下降。其余三种催化剂 上各种产物选择性保持稳定。 采用X射线衍射(XRD)分析催化剂的结构及粒径的大小，程序升温还原(TPR) 法研究了催化剂的还原性能，结果显示各种金属的加入都会使NiO在Ce02表面 变得更加分散，粒子变小，提高了还原能力。Mg、La都显碱性，都可以与Ni 发生相互作用生成合金或复合氧化物，这种相互作用提高了催化剂活性并且能 够抑制积碳的形成：Y不能与NiO物种形成复合氧化物，但Y203能够增强Ni 与CeO：的相互作用，并且本身含有丰富的活性氧物种，提高了反应活性。 中文摘要 了催化剂的抗积碳能力。得出在加入四种不同改性金属的催化剂上，催化剂的 抗积碳能力顺序为： 5％La／1 5％Ni-Ce02。 5％Ni．Ce025％Fe／1 关键词：乙醇 水蒸气重整制氢Ni-Ce02改性 II Abstract Abstract isanefficientandclean solvethe can,；imultaneously Hydrogen energy．It whichbother forcenturies．The crisisandenvironmental energy pollution people steam ofethanolisoneclean to is reforming wayproducehydrogen，which non．renewableand and of C02-closed cycle．Therefore，researchdevelopment isof fromethanol significance． hydrogenproduction greatpractical