亚氧化钛负载Pt、Pd和Pt-Tb催化剂对甲酸电氧化的催化功能研究.pdfVIP

摘要 铂、钯及其合金催化剂在甲酸燃料电池中应用广泛，但作为传统载体的碳材料存在 易腐蚀、易氧化等缺点，这在很大程度上限制了甲酸燃料电池的工作效率和性能。近年 来，非碳载体材料逐渐受到人们广泛的关注。钛黑作为一种新颖的非碳载体材料，因其 高的电导率和在酸性以及碱性环境中较好的抗腐蚀性、抗氧化性和稳定性，而有望成为 甲酸燃料电池催化剂的候选载体。本论文以钛黑为载体分别制备了负载Pt、Pd以及Pt-Tb 双金属催化剂，并研究了它们在甲酸电氧化过程中的催化性能。为关联催化剂结构与性 手段对催化剂的组成、结构、形貌、晶粒大小及分布等物理化学性质进行表征；并运用 stripping)等电化学方法研究了催化剂对甲酸的电化学性能。论文主要分为3个部分： 第一部分：以钛黑、炭黑及Ti02为载体采用硼氢化钠还原法分别制备了Pt／Ti407、 载体上分散性不好，进而造成粒子团聚的一个重要原因。然而，以上3个催化剂对甲酸 催化活性和稳定性。除了由于Th07自身的高电导率之外，Ti407载体具有“金属化”效应 是另一个重要的原因。 现，Pd金属纳米粒子均匀的分散在各载体上。电化学测试结果显示，催化剂Pd／Ti407 具有较高的电催化活性。用PDDA功能化载体钛黑之后，采用硼氢化钠还原法制备的 的作用是通过增加Ti407载体的“金属化”效应，使得催化剂中金属态Pd的含量增加，从 而显著改善了催化剂的活性。 第三部分：以钛黑为载体采用硼氢化钠还原法合成了不同比例的Pt．Tb双金属催化 剂。TEM结果显示，Pt-Tb纳米粒子在钛黑载体上的分散性好，且较均匀。电化学测试 中毒中间体的性能也较好。进一步研究表明，Tb的作用是能在更负的电位条件下促进 CO中毒中间体发生氧化反应，从而解除了贵金属Pt被占据的活性位点，缓解了催化剂 中毒的现象，即可以解释为双功能机理。 关键词：亚氧化钛，载体，直接甲酸燃料电池，电催化氧化，功能化 II ABSTRACT and are usedindirectformicacidfuel widely Recently,Pt-based，Pd-basedalloy-basedcatalysts corrosionofthecarbon isacommon cause material，would cells．Unfortunately,the support，which support and non-carbon anadverse on materials， workingefficiencycatalyticperformance．Therefore，the impact thosetitanium titanium attractedmuchattentionin suboxides， especiallysuboxides，have pastyears．Among a new showed electrical and hasbeenfoundtobe material，which conductivity Ti407 support superior